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Chimie inorganique
/ 04-12-2024
Kashnik Ilya
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Les matériaux organiques, inorganiques et hybrides luminescents font l'objet d'études actives de la part d'un grand nombre de groupes de la communauté scientifique mondiale. Les complexes octaédriques de molybdène et de rhénium, dont la formule générale peut être exprimée comme [{M₆X₈}L₆]ⁿ, où M est le métal, X et L sont les ligands des sphères intérieure et extérieure du complexe, constituent l'une des classes de composés prometteuses pour la création de tels matériaux. Les complexes de cette composition possèdent une absorption dans le domaine spectral de l'ultraviolet et du visible, jusqu'à 550 nm. Leur combinaison avec des composés luminescents dans cette gamme peut entraîner une modification significative des propriétés spectroscopiques et photophysiques du matériau résultant, non seulement en raison de la combinaison des spectres d'émission, mais aussi en raison du transfert d'énergie entre les deux centres de luminescence. Les luminophores organiques bleus peuvent être l'un des candidats appropriés pour une telle combinaison. Dans le présent travail, nous avons combiné plusieurs complexes octaédriques de molybdène et de rhénium avec des dérivés d'anthracène et de tétraphényléthylène en utilisant des approches ioniques et supramoléculaires. Dans les composés hybrides obtenus, un transfert d'énergie efficace est observé. L'incorporation de ces hybrides dans une matrice de PMMA entraîne la formation de nanocomposites luminescents qui conviennent aux applications d'écriture optique.
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Sciences des matériaux
/ 03-12-2024
Nguyên Lê Trung Nghia
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Dans cette thèse, la fonctionnalisation redox du MoS₂ a été considérée pour le développement de dispositifs électrocommutables. Des monocouches de MoS₂ exfoliées mécaniquement ont été fonctionnalisées avec du 6-(ferrocényl)hexanethiol et caractérisées de manière approfondie par un large éventail de techniques expérimentales. La combinaison de ces techniques à de la modélisation théorique a permis d’accéder à une meilleure connaissance des propriétés électroniques du MoS₂ fonctionnalisé par du ferrocène. De plus, une étude de microscopie électrochimique (SECM) a permis de mieux comprendre l’alignement des bandes d’énergie à l’interface MoS₂/électrolyte. Enfin, des nanofeuillets de MoS₂ ont été fonctionnalisés par du ferrocène et une autre molécule électroactive donnant lieu à deux processus redox réversibles, le tétrathiafulvalène (TTF). Le succès de la fonctionnalisation a été confirmé par des techniques de caractérisations à plusieurs échelles. Les mesures électriques des dispositifs à base de TMD ont conduit à des résultats prometteurs vers l’objectif de la mise en oeuvre de dispositifs électrocommutables à partir de MoS₂ fonctionnalisé par des molécules électroactives.
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Sciences des matériaux
/ 29-11-2024
Taras Max
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La modification et la structuration de surfaces sont des domaines clés pour le développement de nouvelles applications dans des secteurs variés comme l'électronique ou la (bio)détection. Les travaux présentés dans cette thèse s'articulent autour de deux approches de structuration de films organiques. Tout d'abord, la structuration de couches organiques fonctionnelles greffées par l'électroréduction de sels d'aryle diazonium porteurs de groupements labiles qui permettent la structuration locale du film. Puis, un travail exploratoire s'appuyant sur la structuration de films organiques constitués de molécules π-conjuguées est présenté dans le domaine émergent de la plasmonique organique.
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Chimie physique, chimie théorique
/ 19-11-2024
Dabboussi Joudi
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L’humanité fait face à un défi crucial : développer l’utilisation de sources d’énergie renouvelables capable de remplacer les combustibles fossiles. Parmi les solutions potentielles, l’énergie solaire se distingue comme la plus prometteuse. La photosynthèse artificielle, en imitant le processus naturel, permet de convertir la lumière du soleil en carburants propres et en produits chimiques utiles, offrant ainsi une alternative écologique et durable. Cette thèse explore deux approches principales : l’utilisation de l'urée, un composé abondant dans les eaux usées, via son oxydation photo-électrochimique, pour produire de l’hydrogène tout en contribuant à la purification de l’eau; et l’étude des batteries à flux redox, une technologie verte inspirée de la photosynthèse naturelle, pour stocker efficacement l’énergie solaire. Un autre aspect est l’utilisation d’une photo-pile pour la synthèse d’une molécule utilisée en tant que composant d’électrolyte dans les batteries. Le travail présente les résultats sur les jonctions métal/isolant/semiconducteur (MIS) comme interfaces photo-actives, ainsi que l’utilisation de cellules tandem pérovskite/silicium, pour améliorer les systèmes de conversion et de stockage de l’énergie solaire.
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Chimie moléculaire et macromoléculaire
/ 15-11-2024
Delaunay Oriane
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Le protoxyde d’azote (N₂O) est un gaz à effet de serre anthropogénique puissant qui contribue à l’appauvrissement de la couche d’ozone. Ce gaz, déchet d’industries chimiques, peut être valorisé comme agent oxydant pour la synthèse, avec transfert de son atome d’oxygène dans des produits d’intérêt et libération de diazote comme seul sous-produit. L’activation de ce nouvel oxydant propre a été réalisée en conditions photocatalytiques. Comme preuve de concept, les phosphines ont été utilisées comme molécules sondes pour valider le transfert de l’atome d’oxygène du N₂O vers l’atome de phosphore, catalysé sous lumière UV et à température ambiante par le dioxyde de titane dopé à l’argent. Les applications du système photocatalytique ont ensuite été étendues à la décomposition du protoxyde d’azote en présence d’alcools et à leur oxydation simultanée et sélective en dérivés carbonylés, puis à la synthèse d’imines par homo-couplage oxydant d’amines ou par couplage croisé d’amines et d’alcools. Pour ces différentes réactions, des sélectivités supérieures ont été observées avec N₂O par rapport au dioxygène. En parallèle, du TiO₂ dopé au platine s’est montré très actif pour la production photocatalytique d’hydrogène en milieu alcoolique. De manière efficace, des réactions de transfert d’hydrogène ont été menées dans l’éthanol pour la réduction de groupements fonctionnels organiques.
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Sciences des matériaux
/ 11-10-2024
Luo Yandi
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Dans ce travail de thèse, le comportement de l'interface de l'hétérojonction, le processus de croissance des grains cristallins et la couche tampon des cellules solaires à base de Sb₂2Se₃ ont été étudiés. La qualité de l'absorbeur et l'alignement des bandes d'énergie sont identifiés comme des paramètres clés pour réduire la densité de défauts et pour faciliter la séparation et le transport des porteurs de charge photogénérés. Une stratégie de dopage d'Al³⁺ dans la couche tampon de CdS a été introduite dans les cellules solaires Sb₂2Se₃. L'alignement des bandes d'énergie et la qualité de l'interface p-n ont été considérablement améliorés. Une courbure de bandes type "Spike-like" a été obtenue pour la meilleure cellule solaire avec un rendement de 8,41%. Deuxièmement, un procédé de recuit thermique rapide a également été développé et optimisé afin d'améliorer la qualité de la couche absorbeur de Sb₂2Se₃ avec une densité de défauts réduite. Le rendement des cellules solaires est augmenté à 9,03%. De plus, nous avons essayé de remplacer la couche tampon CdS toxique par un film ZnSnO respectueux de l'environnement avec en plus un band-gap plus large. Un rendement intéressant de 3,44% a été obtenue pour ces cellules solaires de Sb₂2Se₃ sans Cd.
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Sciences des matériaux
/ 09-10-2024
Zhao Yunhai
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Dans cette thèse, les propriétés de transport des porteurs de charge, le processus de croissance des grains, le mécanisme de perte de VOC et les possibilités d'amélioration du rendement des cellules solaires de CZTSSe ont été étudiés. L'importante perte de VOC et le faible facteur de remplissage des cellules solaires CZTSSe sont les principaux défis pour l'amélioration du rendement. Cela est principalement dû à la mauvaise qualité de l'interface arrière, à l'alignement non optimisé des bandes et à la présence des phases secondaires dans l'absorbeur. Trois approaches ont été utilisées dans ce travail pour améliorer le rendement de ce cellules PV. Premièrement, une couche intermédiaire de WO3 a été introduite dans l'interface arrière pour inhiber la réaction indésirable entre la couche d'tungsten et l'absorbeur. Deuxièmement, l'alignement des bandes et la présence de phases secondaires à l'interface avant ont été améliorés en même temps par un traitement de sulfuration à basse température. Enfin, la conception et la réalisation d'une couche absorbeure à double gradient de band-gap en CZTSSe ont facilité la séparation et l'extraction des porteurs de charge. Des cellules solaires en CZTSSe avec un rendement de conversion photovoltaïque de 13,7% ont été obtenues. Ces très bons résultats, obtenus grâce à une meilleure comprehnsion du mécanisme de pertes, pourraient être une excellente base pour des améliorations futures.
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Chimie : Procédés et Environnement
/ 14-06-2024
Kavugho Mission Sophie
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L’ultrafiltration (UF) du lait écrémé pour la standardisation de la teneur en protéines pour la fabrication des fromages est un procédé membranaire très répandu à l’échelle industrielle. Cependant, le colmatage des membranes par des protéines du lait écrémé provoque une baisse de la productivité et constitue un verrou de ce procédé.
Ainsi, l’étape de nettoyage/désinfection bi-quotidienne est indispensable afin de restaurer les performances de la membrane et d’assurer la sécurité sanitaire ainsi que la qualité des produits. Elle est en général réalisée avec des détergents formulés alcalins et acides mais il est également possible d’utiliser des détergents enzymatiques formulés ayant la réputation d’être plus efficaces. Cependant, peu d’études fondamentales existent à ce sujet, ce que cette thèse se propose de contribuer à combler. L’objectif de cette thèse a été de développer de nouveaux détergents enzymatiques efficaces et compatibles avec la membrane en PES/PVP largement utilisée pour l’UF de lait écrémé. La cible du nettoyage est un dépôt de protéines. La démarche s’est appuyée sur une méthodologie d’aide à la formulation de détergents fondée sur la mesure des dépôts résiduels sur la membrane par ATR-FTIR: que ce soit les protéines, les enzymes ou les autres constituants des détergents étudiés. De multiples prototypes ont été formulés en collaboration avec la société Kersia. Leur évaluation a suivi 3 étapes: i) des tests rapides en réacteur fermé (14 cm²) pour sélectionner les détergents prometteurs selon leur efficacité d’élimination du colmatage protéique, leur rinçabilité et le respect de l’intégrité de la membrane à court termes, ii) la transposition des résultats prometteurs en condition de filtration (127 cm²) validant également la filtrabilité des détergents, iii) enfin, la validation de la compatibilité détergent/membrane sur le long terme grâce au vieillissement accéléré sous micro-onde (3 cm²), et au nettoyage d’une membrane spirale (6.8 m²) pendant 52 heures.
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Chimie moléculaire et macromoléculaire
/ 29-04-2024
Gédéon Clément
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Les polymères conjugués forment une nouvelle classe de matériaux avec un fort potentiel pour des applications en optoélectronique, grâce à leurs propriétés facilement modifiables et leur transformabilité. Un moyen proposé d’influencer leurs performances est d’introduire de la chiralité. Le point central de cette thèse est la synthèse de nouveaux polymères conjugués chiraux statistiques dont les performances dans des dispositifs photovoltaïques sont supérieures à leurs homologues racémiques ou à l’homopolymère correspondant. Ainsi, la valeur ajoutée de la chiralité est démontrée. Des modifications structurales additionnelles ont été proposées afin d’obtenir des gammes de polymères plus variées : soit en changeant le monomère principal (indacenodithiophene ou benzodithiophene), soit en changeant l’hélicène servant de co-monomère. Finalement, les copolymérisations résultent en la formation de petits oligomères. Ces derniers présentent des propriétés chiroptiques intéressantes, telles qu’un dichroïsme circulaire électronique plus élevé que la moyenne. L’émission de lumière polarisée circulairement est également observée, ce qui n’est pas le cas dans les polymères statistiques.
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Chimie moléculaire et macromoléculaire
/ 25-04-2024
Laureys Victor
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Le domaine de la détection chimique, au service de la modernisation de la société moderne, s’appuie notamment sur la chimie organique pour améliorer les performances des capteurs. Le travail de cette thèse se concentre sur l'utilisation de systèmes π-conjugués fonctionnalisés pour la détection de composés toxiques, en trois approches distinctes. Dans le premier chapitre, les ylures de phospholiums sont développés pour la détection optique d'acides et de composés toxiques volatils, exploitant leur réactivité acido-basique et leur réactivité dans des réactions de type Wittig. Le deuxième chapitre présente une collaboration avec l'Institut d'Électronique et de Télécommunications de Rennes (IETR) pour concevoir des capteurs électrochimiques intégrant des molécules semi-conductrices à base de benzothiophènes sensibles à des dérivés organophosphorés toxiques. Le troisième chapitre explore une approche biomimétique inspirée de l'acétylcholinestérase (AChE) pour développer des molécules spécifiques aux agents G. Les résultats montrent des avancées significatives, améliorant la spécificité chimique des capteurs visant la détection des analytes ciblés grâce à la méthodologie de synthèse organique employée. Des perspectives prometteuses se dessinent pour la conception de capteurs plus sélectifs, ouvrant ainsi de nouvelles pistes de recherche en chimie organique au service des problématiques de détection moderne.
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