La connaissance des milieux astrophysiques provient principalement des spectres moléculaires capturés par les télescopes. Leur interprétation repose souvent sur les taux de collisions, qui font défaut pour de nombreuses molécules, limitant ainsi l’exploitation des observations. La chimie du soufre restant énigmatique, modéliser précisément les abondances des espèces soufrées peut apporter des pistes sur le problème du soufre manquant. Dans ce but, des taux de collisions pour CCS et ses isotopologues en collision avec He ont été calculés via une approche quantique, permettant de réviser leurs abondances dans le milieu interstellaire et d'apporter de nouvelles perspectives sur leur chimie. En parallèle, des taux de collisions pour CS en collision avec CO et H2O ont été calculés, permettant d'interpréter les spectres d'émission de CS dans les atmosphères cométaires à grandes et courtes distances héliocentriques. Une nouvelle approche statistique a été employée et s'est avérée prometteuse pour les futures études de systèmes collisionnels d'intérêt cométaire. L'interprétation de futures observations à l'aide des données calculées dans ce travail de thèse devrait offrir de nouvelles perspectives sur la chimie de ces molécules et, ainsi, sur le problème du soufre manquant.

De nombreux dispositifs spintroniques intègrent des couches magnétiques ultraminces où les effets d'interface deviennent prédominants. Ces couches peuvent présenter une rugosité importante à faible échelle (quelques nanomètres) qui peut avoir un impact significatif sur leurs propriétés magnétiques. Les méthodes classiques de simulations magnétiques (différences finies, éléments finis, atomistique) ne sont pas adaptées à la simulation de ces systèmes en raison de cette morphologie particulière. Nous proposons une approche multi-échelle basée sur le développement d'un code original de simulation magnétique. Cette approche consiste à modéliser le système rugueux comme un ensemble d'îlots, décrits comme des macrospins, reliés par des nanoconstrictions. Nous montrons que ces îlots sont couplés par une interaction d'échange de type Heisenberg pilotée par l'existence et la forme des nanoconstrictions reliant les îlots. Grâce à ce modèle, nous montrons et quantifions l'impact du caractère inhomogène de ces systèmes sur les propriétés magnétiques statiques et dynamiques. La fréquence de résonance ferromagnétique d'une couche de fer ultramince typique peut chuter d'un ordre de grandeur en raison de ces inhomogénéités. Notre étude a été réalisée à température non nulle avec une méthode Monte Carlo contraint pour déterminer les températures de transition ferromagnétique-paramagnétique et de réorientation de spin de couches ultraminces de fer pour différents paramètres morphologiques. La modélisation multi-échelle permet d'améliorer la description de certains dispositifs spintroniques en décrivant la morphologie de surface de façon réaliste.

Les capteurs optiques intégrés basés sur des dispositifs optiques guidés en matériaux poreux peuvent détecter efficacement et sélectivement des molécules polluantes présentes dans l’eau, l’air et l’environnement. La structure poreuse permet aux molécules à détecter de s’infiltrer dans les pores, ce qui permet une détection volumique. Cette caractéristique exalte la sensibilité d’un capteur optique intégré et offre aussi la possibilité de détecter une très faible quantité de molécules. Dans ce travail, deux matériaux transparents dans le moyen infrarouge (MIR) ont été étudiés pour le développement de guides d’onde optiques intégrés : le silicium poreux (SiP) et le germanium poreux (GeP). Le SiP est produit par anodisation électrochimique et peut être utilisé jusqu’à la longueur d’onde de 8 µm. Des guides d’onde plan et ridge en SiP ont été développés à partir de substrats de silicium de type P faiblement ou fortement dopés. L’effet de traitement thermique d’oxydation sur le guidage a été étudié. Un test de transduction sur la détection de CO₂ dans le MIR autour de la longueur d’onde de 4.3 µm a été réalisé. Le GeP, quant à lui, est produit par gravure électrochimique bipolaire et permet d’étendre la plage de détection jusqu’à la longueur d’onde de 14 µm. Ce matériau, utilisé pour le développement d’un capteur optique intégré, constitue ainsi un atout considérable étant donné que la plupart des molécules polluantes présentent une bande d’absorption dans le MIR. Des couches homogènes de faibles épaisseurs ont pu être réalisées. Un premier test d’élaboration d’un miroir de Bragg a aussi été effectué.

Les propriétés mécaniques du caoutchouc naturel (CN) dépendent fortement de la structure du réseau macromoléculaire (densité de chaînes actives et longueur des ponts) formée lors de la vulcanisation. Cependant, la relation entre structure et propriétés mécaniques demeure incomprise, en particulier en matière de comportement en fatigue. Dans cette étude, une large gamme de réseaux macromoléculaires, chargés et non-chargés de noir de carbone, a été définie. Chaque matériau est caractérisé en évaluant la densité de chaînes actives par la méthode de gonflement. Le comportement mécanique quasi-statique dépend de la densité de chaînes actives, des charges et de la longueur des ponts. Pour les CN chargés, l’effet Mullins est peu sensible aux variations de structure. Ce n’est pas le cas de leur réponse en fatigue. Pour les chargements relaxants, la réponse dépend de la densité de chaînes actives, de la longueur des ponts et du temps de vulcanisation. Pour les chargements non-relaxants, la densité de chaînes actives pilote à elle seule le renforcement de la durée de vie. L’analyse post mortem des faciès de rupture montre une corrélation entre les marqueurs de la cristallisation et le niveau de renforcement. Le lien entre formulation, densité de chaînes actives et propriétés en fatigue a ainsi pu être établi. Le rôle de la structure du réseau sur la cristallisation sous étirement, et par voie de conséquence sur la fatigue, a été clarifié.

Les lasers ytterbium sont très utilisés pour la génération d'impulsions courtes et en particulier pour la spectroscopie "dual-comb". Dans ces travaux de thèse, nous avons développé expérimentalement des architectures de lasers à solides dopés ytterbium dans différentes matrices cristallines telles que : Yb:YAG, Yb:Lu:YAG, Yb:Na:CNGG et Yb:CaF_2. Dans ces milieux actifs quasi-isotropes, deux états propres de polarisations orthogonales peuvent osciller simultanément et générer deux trains d'impulsions qui peuvent être synchrones ou asynchrones, selon le type d'architecture de cavité. Nous montrons dans un premier temps, que l'orientation de la polarisation de la pompe est un moyen efficace de contrôle des puissances dans les lasers ytterbium bipolarisation. Les résultats expérimentaux obtenus sont ensuite confrontés à un modèle tenant compte de l'anisotropie de pompage, ainsi que de la saturation croisée dans le milieu actif. Dans un deuxième temps, nous démontrons expérimentalement un double peigne de fréquences dont les trains d'impulsions sont synchrones dans les lasers Yb:YAG et Yb:Lu:YAG bipolarisations à verrouillage de modes passif contenant deux lames quart d'ondes intracavité. Enfin, l'obtention d'un double peigne de fréquences bipolarisations asynchrones dans le laser Yb:YAG ainsi que l'accordabilité des taux de répétition a été démontré.

Cette thèse vise à approfondir notre compréhension du processus de coagulation des deux catégories de taille de particules de caoutchouc issues du latex d’Hevea brasiliensis et à établir un lien avec les propriétés mécaniques du caoutchouc final. L’originalité réside dans une approche multi-échelle et pluridisciplinaire, englobant l’analyse des particules natives et de leur auto-organisation à l’état liquide, ainsi que les propriétés mécaniques des films secs sous forme de feuilles de caoutchouc (mini ADS). L’étude a été menée sur deux tailles de particules provenant des clones, RRIM600 et PB235. La première partie aux interfaces liquide/air est une nouvelle approche utilisant une cuve de Langmuir, avec un suivi des cinétiques d’adsorption des particules à l’interface à l’aide de techniques complémentaires telles que l’ellipsométrie, la tensiométrie, la rhéologie et la microscopie à angle de Brewster. Les premières étapes de la coagulation et l’organisation des composants des particules ont été observées par microscopie à force atomique. La seconde partie a permis de relier ces organisations aux propriétés mécaniques de feuilles de caoutchouc sec à travers des essais de traction uni axiale. Ce travail ouvre de nouvelles perspectives en reliant les processus moléculaires aux propriétés macroscopiques du caoutchouc naturel, élargissant ainsi les voies de recherche dans ce domaine.

Ces dernières années, un intérêt scientifique croissant s'est manifesté pour le développement de circuits photoniques dans le moyen infrarouge (MIR) dédiés aux applications de capteurs. La présence, dans cette plage de longueurs d'onde, des bandes d'absorption affichées par plusieurs molécules toxiques et polluantes rend les capteurs MIR bien adaptés pour répondre à une gamme diversifiée d'utilisateurs, avec divers avantages tels que des coûts de fabrication réduits et la compacité des dispositifs. Cependant, ces circuits doivent être fabriqués à partir de matériaux transparents dans le MIR. Les verres de chalcogénure (ChGs) et le silicium poreux (SiP) présentent un grand potentiel pour la conception de tels circuits. Les ChGs offrent une large transparence allant du proche infrarouge à 20 µm, tandis que le SiP est transparent de 1 à 8 µm. Les ChGs peuvent être utilisés pour la spectroscopie par champ évanescent, tandis que le SiP peut améliorer l'interaction avec les molécules ciblées grâce à ses pores ouverts permettant la détection de volume. Ce travail est dédié au développement de capteurs optiques intégrés MIR à partir des deux plateformes ChGs et SiP. Les circuit intégrés sont d’abord fabriqués puis caractérisés grâce à un banc optique adapté pour le MIR. Des tests de transduction sont menés pour la preuve de concept avec des analytes en phase gazeuse ou liquide pour des longueur d’onde autour de 4 et de 7µm.

Cette thèse se concentre sur la conception de l'architecture d'un système d'imagerie hyperspectrale active dans le moyen infrarouge, mettant l'accent sur la mesure précoce et précise du stress hydrique chez les plantes. Malgré le potentiel élevé de cette technologie en agriculture, son utilisation demeure limitée en raison du coût des équipements. L'objectif de l'étude est d'améliorer la compréhension technologique et scientifique de l'imagerie hyperspectrale active, en évaluant l'impact du speckle sur les images et en proposant des solutions numériques et optiques. L'intégration d'un diffuseur rotatif a permis de réduire le speckle, tandis que des améliorations de l'éclairage ont préservé la résolution des images. L'étude a révélé que la source laser active induit des distorsions liées au déplacement du faisceau lors de modifications de la longueur d'onde, avec des fluctuations de puissance atteignant environ 20 %. Ces difficultés ont été surmontées grâce à l'utilisation de miroirs motorisés calibrables et d'un anneau de référence, réduisant les fluctuations de puissance à 2,8 % grâce à un algorithme de compensation. En conclusion, le banc expérimental caractérise les échantillons végétaux en termes de stress hydrique, permettant une détection précoce dès le quatrième jour, avec des applications potentielles dans divers domaines pour la caractérisation des matériaux dans une scène observée.

Ces dernières années, avec le développement du laser ultrarapide et intense, des opportunités sans précédent sont apparues pour modifier les propriétés macroscopiques des matériaux de manière efficace et ultra-rapide. Les techniques d’analyse avancées, en particulier la diffraction des rayons X en temps résolue, permettent de sonder la structure des matériaux photo-excités avec les résolutions temporelles adéquates, des échelles de temps sous-ps a la microseconde et au-delà. Cette étude se focalise principalement sur les systèmes électroniques corrélés, les composes de T i 3 O 5 et V 2 O 3 . Il a été démontré récemment que la transformation macroscopique dans des matériaux photo-excitables a changement de volume suit l’onde de déformation. Ici, nous avons cherché à comprendre ce mécanisme d’ondes de déformations dans les systèmes électroniques corrélés en étudiant deux systèmes présentant des changements de volume de différents types au cours de la transition de phase. La transition de phase semi-conducteur (β) à métal (λ) dans T i 3 O 5 est associée à un changement de volume significatif. V 2 O 3 , d’autre part, subit à la fois une contraction de volume et un changement de symétrie lors de la transition isolant (AFI) -métal (PM). Une partie de ce travail de doctorat est consacrée au mécanisme de commutation à l’échelle de la nanoseconde dans T i 3 O 5 . Sur ces échelles de temps, la transition de la phase β- à λ se propage à l’intérieur et à travers les joints de grains (entre les nanocristaux). Nous montrons que cette dynamique dépend de la taille des nanocristaux. Nous étudions cette croissance de la phase photoinduite lors de la dissipation de la chaleur et recherchons des corrélations entre ce processus lent et les la forme des domaines nanoscopiques résultant de la transition induite par l’onde de déformation, se produisant sur une échelle de temps ultra-rapide. Les résultats sont rationalisés par une simulation numérique basée sur un modèle 2D de diffusion de chaleur, qui cartographie la distribution de phase dans ces échantillons polycristallins. Dans V 2 O 3 , la dynamique ultrarapide est régie par la propagation des déformations longitudinales dans l’épaisseur du film et par les déformations de cisaillement au sein des cristallites. Grâce a la morphologie des échantillons et a la photo-excitation homogène, aucune réponse lente n’est observé dans ce cas. Notre étude structurale à un délai de 100 ps après la photo-excitation montre une séparation de phase à une fluence laser au delà d’une fluence seuil, et une transformation complète au delà de la fluence de saturation.

Cette thèse porte sur l’étude des transitions de phases photo-induites dans des cristaux moléculaires, à travers de techniques ultrarapides infrarouges que j’ai développées et appliquées à l’étude de cas scientifiques. D’une part, j’ai étudié à l’aide de spectroscopie infrarouge femtoseconde une transition de phase photo-induite et ultrarapide au sein de l’hystérésis thermique du complexe à transfert de charge RbMnFe. Ces mesures ont permis de mettre en évidence un processus photo-induit multi-échelle allant de la formation locale et ultrarapide de polarons de transfert de charge à une transition de phase macroscopique. Ces expériences utilisant une méthode de « sample streaming », complétées par des mesures sur synchrotron et XFEL, ont permis de comprendre les mécanismes à l’origine de la transformation macroscopique et non réversible dans l’hystérésis et sous haut régime de fluence. D’autre part, j’ai étudié les mécanismes de phononique non-linéaire dans un composé moléculaire. Je me suis intéressé au matériau [Fe(phen)₂(NCS)₂] dont j’ai analysé en détail les modes de vibration dans le réseau cristallin. J’ai ensuite mis en évidence à l’aide de spectroscopie optique femtoseconde des dynamiques ultrarapides, induites par l’excitation résonante de modes de vibrations intramoléculaire infrarouges. Les résultats expérimentaux et théoriques démontrent qu’il est possible d’activer des modes de vibrations basses fréquences par excitation résonnante de modes infrarouge haute fréquence au travers du couplage de ces modes. Ces études mettent en évidence l’apport des techniques infrarouges pour l’observation et le contrôle de transitions de phase photo-induites par impulsions femtosecondes infrarouge.