Les dispositifs thermoélectriques peuvent convertir directement l’énergie thermique en électricité. Avec le développement rapide des dispositifs électroniques portables, la capacité d’auto-alimentation et la flexibilité mécanique de ces dispositifs sont devenues essentielles. Les matériaux chalcogénures classiques, tels que Bi₂Te₃ et Sb₂Te₃, présentent d’excellentes performances thermoélectriques près de la température ambiante, mais souffrent d’une faible flexibilité en raison du manque de plans de glissement suffisants pour la relaxation des contraintes lors de la flexion. Afin de relever ces défis, ce travail propose une stratégie de régulation multidimensionnelle. Dans un premier temps, des couches minces de chalcogénures ont été fabriquées par dépôt physique en phase vapeur sur des substrats flexibles. Ensuite, l’hybridation et le dopage ont été employés pour améliorer les propriétés thermoélectriques. Plus précisément, l’incorporation de MAPbI₃ dans Bi₂Te₃ et Sb₂Te₃ induit des diffusions interfaciales et des micro-contraintes, améliorant ainsi la mobilité des porteurs et l’orientation préférentielle. Le dopage à l’aluminium dans Cu₂Se élargit la bande interdite et optimise le facteur de puissance, tandis que le dopage au tellure dans Ag₂Se favorise une croissance orientée et ajuste favorablement le transport de charge. Enfin, une ingénierie de l’axe neutre a été mise en œuvre en positionnant les films thermoélectriques près du plan neutre pour minimiser les contraintes de flexion et réduire la formation de fissures lors de la déformation, améliorant ainsi considérablement la flexibilité et la stabilité cyclique des films et des dispositifs. Des couches minces et des dispositifs thermoélectriques, performants et flexibles, ont été ainsi obtenus.