Ces dernières décennies, et inspirés des enzymes, les catalyseurs métalliques supramoléculaires permettant la reconnaissance moléculaire par liaison hydrogène ou appariement d'ions ont été explorés afin de contrôler d'importantes transformations organiques. Dans cette thèse, les interactions non covalentes cinétiquement labiles Zn···N et Zn···O=C ont été exploitées pour la première fois au sein de la deuxième sphère de coordination des catalyseurs métalliques. Ces catalyseurs se sont avérés efficaces pour contrôler l'activité et la sélectivité de fonctionnalisations de liaisons C-H catalysées par l'iridium, particulièrement pertinentes dans un contexte de chimie durable. Des borylations C-H sélectives ont été réalisées sur un site spécifique situé à quatre liaisons de distance du site de reconnaissance moléculaire pour des azines et benzamides comme substrats. Une telle précision a été prédite par la modélisation et les études mécanistiques ont révélé des propriétés enzymatiques intéressantes. Des produits inattendus se sont formés par catalyse au cuivre lors de la synthèse des ligands supramoléculaires. Cette réactivité inhabituelle a été tournée en avantage afin de concevoir un récepteur supramoléculaire de petites molécules organiques. Enfin, un catalyseur artificiel au fer inspiré de la promiscuité de certains cytochromes de la famille P-450 en réactions d’oxydations a été développé. Ce catalyseur de fer est sélectif pour former de cétones à partir d'oléfines à l’air atmosphérique et à température ambiante avec une activité et sélectivité sans précédent en raison de la formation d'espèces d'hydrure de fer.