Les travaux de thèse présentés dans ce manuscrit portent sur la polymérisation isospécifique du propylène, catalysée par des complexes métallocènes du groupe 4. Le premier objectif est la synthèse de complexes originaux de type {Cp/Ind} et {SBI} en modifiant les substituants à différentes positions de leurs fragments cyclopentadiényle et indényle. Dans la deuxième partie de cette étude, il est montré que l'incorporation de substituants donneurs d'électrons tels que les groupes OMe dans le groupement indényle, a un impact bénéfique sur la productivité et l'isosélectivité du catalyseur. Dans des conditions optimisées, les nouveaux systèmes catalytiques ont révélé des activités élevées, tandis que des polypropylènes hautement isotactiques avec des températures de fusion considérablement augmentées (Tm jusqu'à 158 °C) ont été produits. De plus, des systèmes {Cp/Ind} sélectionnés ont été évalués dans des conditions hétérogènes, montrant un potentiel élevé pour la production de polypropylène isotactique et de copolymères éthylène-propylène. Enfin, un autre objectif de cette étude est de mieux comprendre les différents facteurs qui régissent la productivité et les relations globales structure-performance de ces deux familles de précatalyseurs de métaux du groupe 4, utilisés en polymérisation homogène du propylène.