La modification et la structuration de surfaces sont des domaines clés pour le développement de nouvelles applications dans des secteurs variés comme l'électronique ou la (bio)détection. Les travaux présentés dans cette thèse s'articulent autour de deux approches de structuration de films organiques. Tout d'abord, la structuration de couches organiques fonctionnelles greffées par l'électroréduction de sels d'aryle diazonium porteurs de groupements labiles qui permettent la structuration locale du film. Puis, un travail exploratoire s'appuyant sur la structuration de films organiques constitués de molécules π-conjuguées est présenté dans le domaine émergent de la plasmonique organique.