L'objectif de ce travail était d'étudier l'influence qu'exerce la microstructure des caséines sur la diffusion moléculaire de petites sondes ayant des tailles et des déformabilités différentes. La mobilité de sondes moléculaires flexibles (''PEGs'') et rigides (dendrimères) de taille variée a été étudiée dans des suspensions et des gels de PPCN et de CaNa à différentes concentrations en protéines. Les mesures ont été réalisées par RMN qui permet de sonder des mobilités translationnelles sur une distance de 1,5 µm, mais également des mobilités locales à l'échelle moléculaire (quelques nanomètres) à travers les temps de relaxation T2. Un modèle cohérent a été utilisé et un mécanisme unique a été proposé pour décrire la diffusion de petites sondes dans les deux systèmes de caséine. C'est la combinaison de différents facteurs qui doivent être pris en considération : le rapport de la taille de la sonde à la distance entre les particules obstruantes ou les points d'enchevêtrement ainsi que la flexibilité de la sonde. La mobilité locale des sondes était beaucoup moins réduite que la mobilité translationnelle dans les deux systèmes de caséine. Différents comportements de relaxation ont été obtenus entre les deux systèmes de caséine et une diminution des T2 a été mesurée dans les gels. Ces résultats ont été liés à la mobilité intrinsèque de la matrice. L'ensemble des résultats obtenus ont permis d'avoir une meilleure compréhension de la mobilité des sondes dans les systèmes caséiques et de proposer un nouveau modèle qui contredit celui déjà proposé par Le Feunteun et al. pour expliquer la diffusion des sondes dans ces systèmes.