Au cours de cette thèse, trois différentes classes de complexes du ruthénium et de l’iridium ont été préparées. Les complexes à base de NHC-sulfonate ont montré une excellente activité pour la N-alkylation en l’absence de base et de solvant à partir d’amines et d’alcools. L’utilisation de quantité catalytique des complexes de type phosphine-pyridone a permis la formation sélective d'acétals, d'esters ou de cétones à partir d'un seul produit de départ par simple modification des conditions réactionnelles. L’hydrogénation du dioxide de carbone en l’absence de base ou de tout autre additif a conduit à la production d’acide formique en présence d’un complexe octaédrique du ruthénium. Un résultat prometteur concernant la synthèse en une étape d’un composé naturel dérivé du tryptophane a été démontré impliquant un processus tandem de N-alkylation/cyclisation. Deux nouveaux complexes de ruthénium et d'iridium bien définis ont été isolés permettant d’accéder ainsi à des complexes multi-responsifs.