Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement de cibles d’irradiation faiblement enrichi en ²³⁵U pour la production du ⁹⁹Mo, radionucléide père du ⁹⁹mTc employé en imagerie médicale. La cible d’irradiation est une plaque fine en aluminium, dont l’âme fissile est constituée d’une dispersion de particules uranifères dans une matrice d’aluminium. Nos travaux plus spécifiquement ont mené à proposer une âme fissile alternative à celle actuellement employée. Pour évaluer les effets de l’affinité chimique, une approche thermodynamique par détermination des relations de phases a été considérée pour cinq systèmes ternaires de références. Les travaux expérimentaux ont conduit à la détermination de sections isothermes pour les systèmes U-Al-X avec X= Ti, Zr, Nb, Ga et Ge, pour deux températures, une basse et une haute températures représentatives des interactions avec l’uranium dans sa forme allotropique orthorhombique (αU) et cubique (gU) respectivement. Les systèmes ternaires U‑Nb-Al et U-Al-Ga, ont fait l’objet d’une optimisation thermodynamique par méthode CALPHAD. Des caractérisations supplémentaires ont été menées sur les phases intermédiaires afin de déterminer leurs propriétés physico-chimiques. Ces examens ont concerné leurs propriétés thermodynamiques (réaction de formation et température et pour certaines enthalpie de formation), structurales et également l’investigation de leurs propriétés électroniques. Cette thèse s’est également intéressée à l’étude des germaniures d’uranium ternaires, U₃TGe₅, en particulier à la recherche de nouvelles phases isotypes et à la caractérisation de leurs propriétés électroniques. Neuf nouveaux composés ont été identifiés pour les métaux T = V, Cr, Zr, Mn, Nb, Mo, Hf, Ta et W avec un arrangement structural similaire à l’antitype Hf₅CuSn₃ et des comportements variés et complexes, tels des fluctuations de spin, de l’ordre antiferromagnétique et ferromagnétique, illustrant le rôle prépondérant du métal de transition dans ces effets électroniques.