Ce manuscrit de thèse s’inscrit dans domaine de la chimie supramoléculaire appliquée aux architectures π-fonctionnelles. Il explore deux axes complémentaires. Le premier concerne la stabilisation de bisphosphoniums polyaromatiques plans, qui sont des composés électro-actifs fluorescents, dans des structures mécaniquement imbriquées de type rotaxane. Cette encapsulation vise à prolonger la durée de vie des espèces réduites de ces bisphosphoniums. Plusieurs familles de précurseurs de macrocycles riches en électrons ont été préparés mais n’ont pas présenté de reconnaissance moléculaire en solution vis-à-vis des axes bisphosphoniums. Notre savoir-faire dans la synthèse de bisphosphoniums a également été mise à profit pour la conception de bisphosphoniums hélicoïdaux, appelés phosphoniums-hélicènes. La structure hélicoïdale des composés confère à leurs formes énantiopures des propriétés chiroptiques et notamment une capacité à émettre de la luminescence circulairement polarisée. Le second volet du travail est dédié à la modulation des propriétés spectroscopiques de foldamères par autoassemblage en double hélice. Deux foldamères complémentaires à base d’oligopyridines-dicarboxamides greffées par des mérocyanines ont été synthétisés. Cette étude pluridisciplinaire vise à la conception de matériaux intelligents, fonctionnels et potentiellement utiles en électronique organique, photonique ou bio-imagerie.