Inspirés par des études récentes qui reliaient la structure cœur-coquille induite par confinement à l'interaction liquide-surface, nous avons cherché à modifier/contrôler les propriétés physiques (en particulier la dynamique et la structure) par modulation de ces interactions en utilisant des nanopores hybrides dont la chimie de surface est modulée d’une manière contrôlée. Nous avons étudié, alors, la dynamique de l'eau liquide confinée dans des organosilices mésoporeux périodiques (PMOs) et de la silice mésoporeuse (MCM-41) par des expériences de diffusion quasi-élastiques incohérentes de neutrons (QENS). Nous avons démontré que la force de l'interaction interfaciale contrôle la dynamique lente, que nous avons attribuée à la diffusion translationnelle des molécules interfaciales, tandis que la dynamique de l'eau au centre des pores n’est pas trop affectée par ces interactions. Nous avons également étudié la dynamique du mélange tert-butanol et toluène confiné dans du divinylbenzene (DVB)-PMO par QENS. Par cette technique nous avons réussi à décrire la géométrie de trajectoire des différents mouvements effectués par les deux molécules (tert-butanol et toluène) à différentes conditions (variation de concentration et/ou de température, sous confinement ou en bulk). La méthode de sorption de vapeur nous a permis de quantifier les interactions surface/molécule et investiguer l'effet de la nature de la surface sur l'affinité thermodynamique des molécules adsorbées. Également, on a pu montrer que la nanostructuration du mélange dans le DVB-PMO est différente de la structure cœur-coquille. Des expériences de diffusion de neutrons aux petits angles SANS nous ont permis de mieux identifier sa nature et de proposer un modèle alternatif cohérent avec l’expérience.