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Physique
/ 01-06-2022
Abdelkader Khedaoui Omar
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Dans cette thèse, nous présentons la conception et le développement de deux nouveaux instruments afin d’optimiser les conditions expérimentales pour des applications d'astrophysique de laboratoire. L’objectif est d’étudier les processus collisionnels en phase gazeuse d'intérêt astrochimique à basse température en utilisant la technique CPUF (chirped pulse in uniform flow). Ce travail s'inscrit dans le cadre du projet CRESUCHIRP, un programme pluriannuel visant à construire un nouvel appareil CRESU (Cinétique de Réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme) couplé à deux spectromètres CP-FTmmW (Chirped-Pulse Fourier Transform mm-Wave) dans le but de déterminer les rapports de branchement des réactions d’intérêt astrochimique. Bien que la spectroscopie CP-FTmmW soit très bien adaptée aux applications à basse température, son efficacité est affectée par de nombreuses difficultés techniques, la plus notable étant l'élargissement collisionnel, un phénomène induit par les collisions qui atténuent le signal moléculaire des espèces étudiées. Une série de mesures spectroscopiques avec un spectromètre en bande Ka a été réalisée à température ambiante pour évaluer son impact en utilisant deux molécules d'intérêt astrochimique, l’acrylonitrile et le benzonitrile sont mis en collisions avec l’hélium. Les résultats illustrent la nécessité d'optimiser l'environnement du CRESU pour permettre une détection quantitative des produits de réaction. Dans ce travail, nous présentons le développement de l'appareil SKISURF (SKImmed uniform SUpeRsonic Flow), où le flux CRESU est échantillonné via un skimmer dans un processus d'expansion secondaire, ayant lieu dans un environnement à température et pression beaucoup plus basses en créant des conditions favorables pour la détection du signal moléculaire. Un spectromètre en bande E est utilisé pour la caractérisation et la réalisation des premières mesures du rapport de branchement de la réaction CN+ éthylène à 35 K, le sondage a été effectué à une température de ~ 5 K. Un système d’une tuyère de Laval pulsée a été conçu, construit et caractérisé comme deuxième technique pour augmenter la sensibilité du CPUF. Il repose sur la pulsation des jets du CRESU à une fréquence synchronisée à l’aide d'un hacheur aérodynamique placé en amont de la tuyère de Laval ce qui permet d'augmenter l'efficacité du pompage et de réduire l'effet de pression. Il permet également de générer des flux à des températures beaucoup plus basses que celles de l'appareil CRESU classique, jusqu'à ~ 6 K. Le système présente aussi un avantage économique car il réduit la quantité de gaz et d'espèces consommés. Les aspects de la conception et la caractérisation à l'aide de méthodes numériques et expérimentales des instruments nouvellement développés sont évoqués.
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Physique
/ 15-12-2016
Algaba Hugo
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L'auto-assemblage est une technique de structuration qui permet de contrôler la forme et la construction de systèmes organisés à différentes échelles de longueur. Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés à l'auto-organisation de films de savon formés dans des milieux confinés et structurés. Les supports de séchage sont constitués d'un réseau de plots cylindriques en PDMS dont les positions peuvent varier et ainsi permettre le contrôle de la structure finale. Nous avons étendu une étude préexistante en réseaux carrés à des réseaux rectangulaires pour créer une anisotropie de manière à orienter les films dans des directions préférentielles. Nous avons pu montrer que les films de savon s'alignaient toujours dans la direction pour laquelle la distance entre les plots était la plus courte, et ce pour seulement 5 à 10% de différence de distance entre les axes. En outre, l'augmentation de l'épaisseur des plots permet de rendre plus brusque la transition (2%) entre désordre et alignement des films. Ces résultats ont été complétés par des simulations numériques permettant de modéliser l'ensemble des séchages. Nous avons enfin pu effectuer des expériences de séchage complémentaires dans des réseaux en losanges et dans des réseaux quasicristallins. La forme des plots a également été modifiée de façon à créer un contraste visuel du dépôt de séchage.
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Physique
/ 06-02-2018
Alshammari Suliman
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La recombinaison dissociative (RD) est le processus dans lequel un ion moléculaire positif se recombine avec un électron et se dissocie après en fragments neutres. Parmi les différents types de réactions entre ions moléculaires et électrons, la RD mérite une attention particulière à cause du rôle important qu'elle joue dans les plasmas à basse température et de faible densité, telles que celles rencontrées dans les ionosphères planétaires et les nuages interstellaires. En dépit de l'apparente simplicité de la RD, son étude s'est avéré difficile aussi bien du point de vue expérimental que théorique. Afin d'apporter plus de lumière sur ce processus, la technique de la post-décharge en écoulement a été introduite et a été largement utilisée ces dernières décennies. La présente thèse est dédiée aux études expérimentales de la réaction RD, à l'aide du spectromètre de masse à sonde Langmuir (FALP-MS) en post-décharge en écoulement, à l'Université de Rennes 1, à Rennes, en France. Nous avons étudié la réaction RD à température ambiante a été étudiée pour les ions moléculaires d'acétone ( ) et les cations de diméthylamine cations ( ainsi que les vitesses de réaction des cations de triméthylamine ( cations, et nous avons obtenu des valeurs avec des incertitudes de of ± 30 %. De plus, nous avons étudié l'attachement électronique à la diméthylamine neutre et nous avons trouvé une constante de vitesse de = 4.81 x 10-10 cm3 s-1. Un nouveau système d'injection pour l'anneau de stockage électrostatique de KACST a été conçu et construit dans le laboratoire de l'IPR à Rennes. Le couplage de la source d'ions avec un analyseur de masse quadripolaire et l'utilisation d'un système de vannes pulsées assurant un pompage différentiel entre différentes régions de la ligne d'injection constitue une méthode nouvelle dans le contexte d'un anneau de stockage. Le but final de ce projet est l'étude des réactions à ions lourds tels que les ions moléculaires biologiques.
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Physique
/ 10-12-2019
Balducci Lodovico
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Récemment, la mise au point de techniques de radiographie à résolution temporelle a ajouté la dimension temporelle à la recherche dans le domaine de la biologie structurale et celles-ci se sont avérées être d'excellents outils pour suivre l'évolution structurale des protéines lors d'une réaction. En particulier, les sources de rayons X de 4ème génération (appelées lasers à électrons libres et à rayons X), avec des impulsions de l'ordre de la femtoseconde et des fluences extrêmement élevées, sont capables de sonder des ensembles de molécules essentiellement gelées dans le temps dans des conditions physiologiques. Après un aperçu des études publiées dans la littérature scientifiques, une introduction de base des techniques utilisées est présentée, accompagnée d'une description du dispositif expérimental et du flux de réduction des données. Les deux derniers chapitres sont consacrés à la présentation des résultats obtenus au cours de deux séries d'expériences réalisées au LCLS (SLAC, Menlo Park, CA, USA), pour étudier les changements structuraux des protéines dans la réaction de photodissociation prototypique du monoxyde de carbone chez des hemoprotéines. Au cours de la première expérience, la modification structurelle globale de trois hemoprotéines a été sondée par une technique de diffusion à résolution temporelle, afin d'observer d'éventuelles différences dans ce que l'on appelle le ''protein quake'' lié à la structure de la protéine. Dans la deuxième expérience, le site actif de la myoglobine a été sondé au cours de la même réaction par absorption de rayons X. Les spectres XANES à résolution temporelle ont été comparés à des calculs théoriques, dans le cadre de la théorie de la diffusion multiple, afin d'obtenir une image détaillée de la dynamique ultrarapide. Un bref projet secondaire portait à mesurer précisément des modèles de diffusion statique de la carboxyhémoglobine, afin de définir ses structures d'équilibre multiple par comparaison avec des combinaisons linéaires de structures cristallographiques connues. En conclusion, dans cette thèse de doctorat, nous avons essayé d'apporter quelques petits éléments dans la compréhension de la dynamique ultrarapide des protéines, en appliquant à la fois des méthodes d'analyse standard (Guinier), mais aussi des méthodes presque inexplorées (calculs de diffusion multiple sur des données à résolution temporelle). Selon le système et le niveau de détail requis, ces méthodes, appliquées ici aux à des systèmes modèles, peuvent être considérées d'excellents outils dans la recherche ultérieure sur des protéines plus complexes.
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Physique
/ 21-10-2021
Bardouil Arnaud
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L’ostéosarcome est la principale tumeur primaire de l’os, affectant principalement une population jeune. Bien que la pathologie reste rare, les conséquences sont graves, avec encore aujourd’hui des marges d’excision de 2cm et un taux de décès après traitement de l’ordre de 30% sur le long terme. L’ostéosarcome se caractérise par la production d’une structure osseuse sous la forme d’un réseau qui se développe en conjonction de la progression des cellules tumorales. Le cancer entraîne une dégradation et une production de tissu osseux suivant un mécanisme de détournement du remodelage osseux par les cellules tumorales appelé "cercle vicieux". Dans cette thèse, nous abordons la question de l’ostéosarcome avec les méthodes d’analyse de la physique, dans le but d’explorer de nouvelles opportunités d’étude de cette pathologie. Nous avons étudié la structure de l’os à différents temps de développement, différentes échelles et suivant différentes techniques. Nous avons participé à la mise en évidence de la structure Bouligand à l’interface de construction de l’os en microscopie à lumière polarisée. Nous avons utilisé la structure nanoscopique des phases minérale et biologique mise en évidence par diffraction des rayons X pour proposer un modèle de l’activité de l’ostéosarcome aux temps courts. Et nous avons établi un protocole d’analyse d’image tomographiques de l’ostéosarcome à un stade avancé qui permet la comparaison objective avec les résultats de l’automate cellulaire mis au point dans une recherche des lois de propagation de l’ostéosarcome.
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Physique
/ 11-12-2014
Barré Nicolas
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L'objet de cette thèse est l'étude de la sélection des structures transverses stationnaires dans les lasers. Nous nous attachons à décrire expérimentalement et à expliquer numériquement à l'aide d'une méthode de type Fox--Li les observations de modes transverses qui peuvent être réalisées dans un laser à état solide pompé longitudinalement. Ainsi, nous sommes amenés à explorer en profondeur le comportement des cavités non--dégénérées dans différentes situations de pompage, ainsi que les notions de dégénérescence exacte et de dégénérescence partielle. Nous sommes également amenés à étudier, bien que de manière assez qualitative, le rôle important des effets thermiques dans la formation des modes transverses dans les zones de dégénérescence de la cavité. Ces questions ont fait l'objet de multiples investigations depuis l'avènement du laser, mais nous mettons toutefois en évidence que de sérieux problèmes d'interprétations d'observations expérimentales persistent dans la littérature scientifique contemporaine. Une idée fausse assez répandue stipule par exemple qu'il est possible d'exciter un mode Laguerre--Gauss ou Ince--Gauss d'ordre élevé en utilisant un faisceau de pompe suffisamment petit afin qu'il recouvre parfaitement le lobe principal du mode visé. Nous montrons analytiquement, numériquement et vérifions expérimentalement que ceci est impossible dans une situation non--dégénérée, et expliquons comment certaines observations réalisées proches d'une dégénérescence peuvent contribuer à propager cette idée erronée. Bien que le modèle que nous utilisons n'élude pas les questions importantes concernant le rôle de la dynamique temporelle dans la formation des modes transverses dans un laser, sa pertinence réside dans sa simplicité et sa capacité à reproduire de manière très satisfaisante toutes les observations expérimentales. Ainsi, toutes les observations de modes transverses qu'il est possible de réaliser dans un laser peuvent être comprises à travers ce modèle, qui ne nécessite comme ingrédients principaux qu'une cavité, un gain saturé, des effets thermiques et éventuellement des effets de diaphragme. De plus, le modèle simple que nous présentons peut s'étendre sans difficulté à l'étude de cavités instables ou de cavités à miroirs asphériques qui offrent des possibilités nouvelles pour l'excitation de modes transverses originaux.
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Physique
/ 04-07-1995
Baué Jacques-Teïva
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La dynamique de gouttes en milieu confiné, dans une cellule de Hele-Shaw est une problématique ancienne. Il a été montré que cette dynamique dépend des conditions à l’interface entre la goutte et la phase externe qui la pousse. Nous venons, au travers d’une double expérimentation, à la fois mesurer les deux vitesses du problème : à savoir la vitesse de la goutte et la vitesse de la phase porteuse, et à la fois, à l’aide d’un dispositif interférométrique, mesurer l’épaisseur des films de lubrifications. Cette première mesure nous a permis de mettre en évidence une inversion de la dépendance de la vitesse de la goutte avec son rayon, ainsi que le paramètre pertinent pilotant cette inversion. La seconde mesure, celle d’épaisseur des films, montre également la signature d’un effet interfaciale observé dans le film de lubrification en fonction de ce paramètre. Enfin, un modèle prenant en compte la géométrie 3D d’une cellule de Hele-Shaw et considérant les écoulements latéraux présents sur les côtés de la gouttes est présenté. Ce modèle présente un accord saisissant avec nos données expérimentales, ce qui nous conforte dans l’idée que ces écoulements sont responsables des deux effets observés expérimentalement : inversion de la dépendance en rayon et épaississement localisé.
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Physique
/ 08-10-2021
Bejjani Raghed
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Ce travail de doctorat réalisé à l'UC Louvain et l'Université de Rennes 1, a exploré deux méthodes expérimentales pour étudier des ions moléculaires. Ces méthodes sont : la spectroscopie de photodissociation sur fond noir à l'UC Louvain, et la spectroscopie d'absorption amplifiée par une cavité à l'Université de Rennes 1. Dans les deux cas, nous avons développé l'instrument de bout en bout. Concernant la première partie, à l'UC Louvain un jet libre pulsé a été développé et il a été couplé avec deux méthodes d'ionisation. La première est une décharge électrique. La deuxième méthode consiste à utiliser un canon à électrons. Nous avons également mis en œuvre un spectromètre de masse à temps de vol (TOF) capable d'augmenter la résolution et constitué d'une unité capable d'accélérer, de regrouper et de re-référencer le faisceau d'ions à la masse. Les spectres de masse enregistrés ont pu démontrer l'efficacité de la production d'agrégats d'eau protonés, de différents agrégats mixtes et d'anions. Les premiers tests ont été réalisés sur N2O+. La photodissociation a été réalisée à l'aide d'un laser à colorant doublé en fréquence dans la gamme UV autour de 323 nm. La fragmentation laser de l'ion parent a conduit à la formation d'une espèce ionique (NO+) et neutre (N). L'analyse du spectre mesuré permet d'estimer la température rotationnelle des ions à 40 K. Ce résultat est encourageant, et laisse percevoir la possibilité d'étudier d'autres ions moléculaires dans un futur proche. La deuxième partie de ce travail, effectuée à l'Université de Rennes 1, consistait à développer un instrument pour étudier des espèces moléculaires pertinentes en astrophysique par spectroscopie d'absorption à haute résolution dans la gamme du visible et proche-infrarouge. En particulier, l'instrument développé aura pour but d'étudier les grandes chaînes de carbone anionique (C3-, C4-, ... Cn-). En raison des effets de charge d'espace, la densité des espèces ciblées produites en laboratoire est extrêmement faible même dans une expansion supersonique. La source d'ions a été développée. La géométrie choisie était celle d'une tuyère de Laval planaire, adaptée pour atteindre une basse température (40 K). Le profil planaire est important pour avoir une plus grande distance d'interaction entre les ions produits et le laser. Ces ions sont produits en utilisant une décharge en courant continu couplée à la tuyère. D'un autre côté, en utilisant un laser supercontinuum comme source incohérente à large bande couplée à une cavité de haute finesse, nous pourrions caractériser ces espèces par spectroscopie. Le spectre d'absorption est obtenu à l'aide d'un spectromètre à transformée de Fourier. L'optimisation et le développement de l'instrument consistaient à l'optimisation du couplage de la source laser et la cavité optique, et ensuite au spectromètre à transformée de Fourier. Nous avons réussi à mesurer les spectres d'absorption statiques du méthane et de l'acétylène afin de déterminer les paramètres de fonctionnement de l'instrument.
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Science des matériaux
/ 01-12-2021
Ben Khelil Nourchene
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Ce travail de thèse est dédié à l'étude de la rhéologie des verres de phosphates hors équilibre thermodynamique. Une méthode de mesure dynamique de propriétés rhéologiques a été exploitée, la RFDA (Resonance Frequency and Damping Analysis), afin d'analyser le comportement des propriétés du verre dans le domaine de la transition vitreuse et au-delà en temps et en température. Ces analyses permettent d’identifier les différents mécanismes mis en jeu, leurs cinétiques et leurs caractéristiques et comment leurs évolutions impactent le comportement macroscopique du verre. L'étude du comportement viscoélastique des verres inorganiques s’appuie sur le modèle de Maxwell généralisé. Nous nous sommes également intéressés à l'application du modèle de TNM pour l'ajustement et la prédiction du comportement de relaxation des verres via la RFDA. Nous avons mis en lumière comment un modèle mathématique est capable de déterminer l'évolution des propriétés mécaniques expérimentales et de prédire leurs évolutions pour une grande variété de conditions expérimentales. Nous avons démontré que les paramètres, trouvés à partir des changements du module élastique, suivant un profil thermique complexe par le RFDA, s'ajustent notamment aux résultats expérimentaux de la DSC et de la dilatométrie et sont capables de les prédire.
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Physique
/ 27-06-2013
Bertoni Roman
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Ce travail de thèse porte sur l'étude de la commutation ultrarapide de matériaux moléculaire photomagnétiques présentant des transitions entre états de spin. Ces cristaux moléculaires sont des prototypes de bi-stabilité moléculaire possédant deux états électroniques distincts, Haut Spin (HS) et Bas Spin (LS), entre lesquels les molécules peuvent commuter par la lumière. L'émergence des techniques ultrarapides nous permet d'étudier en temps réel ces processus de photo-commutation ainsi que les dynamiques hors équilibres associées jusqu'à l'échelle femtoseconde (10-15s). Nous avons combiné ici l'utilisation de sondes sensibles aux changements d'états électroniques et aux changements structuraux pour étudier ces processus de photo-commutation. Des mesures d'absorption optiques femtosecondes ont été effectuées sur notre plate forme laser et elles ont complétées par des mesures de diffraction et d'absorption des rayons X résolues en temps. La première partie de cette thèse se focalise sur la dynamique de commutation induite par la lumière au niveau moléculaire. Elle révélé l'intrication compliquée de degrés de liberté électroniques et structuraux. La génération et l'amortissement rapide de phonons optiques est identifié comme étant le processus clé dans le piégeage des molécules dans l'état Haut Spin. Les mesures réalisées sur différents types de composés ont prouvé le caractère local et linéaire de ce processus. La seconde partie de cette thèse présente les études de dynamique hors équilibre et des effets en cascade d'origine élastique et thermique résultant de ces perturbations initiales. Des effets coopératifs induits par la lumière sont ainsi mis en évidence. Cette dynamique hors équilibre pilotée par des phénomènes propagatifs et diffusifs est sensible aux effets de taille. L'étude de nano-cristaux démontre une grande efficacité et une réponse aux effets élastiques plus rapide que dans le cas des macrocristaux. Ces études apportent une compréhension nouvelle des phénomènes hors équilibre liés aux transitions de phase photo-induites sur des échelles de temps et d'espace allant de la molécule au matériau.
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