Cette recherche se concentre sur la synthèse d'organométalliques et de chromophores organiques vers les systèmes tout-optiques. L'objectif global de cette thèse est d'explorer de nouvelles architectures moléculaires qui peuvent répondre efficacement à des stimuli lumineux externes, conduisant à des modulations de leurs propriétés physico-chimiques. La stratégie proposée est basée sur la préparation d'un matériau moléculaire qui présente des réponses optiques non linéaires (ONL) stables et activables par la lumière et/ou des propriétés de luminescence. Après un examen approfondi de la littérature sur la luminescence photocommutable et les propriétés optiques non linéaires, cette recherche a porté sur deux projets distincts : i) le greffage en surface de complexes organiques et organométalliques pour moduler les propriétés OLN, et ii) l'étude de nouveaux colorants rhodamine à base de diaryléthènes (DAE) en solution, mettant en évidence leurs capacités de photocommutation et de chimio-commutation. Le premier projet est discuté dans les deuxième et troisième parties de ce travail. La deuxième partie montre la synthèse de complexes de platine cyclométalisés et leur greffage sur la surface. La troisième partie vise à explorer les NLO-phores organiques et à mettre l'accent sur le développement de commutateurs moléculaires réagissant à la lumière. Dans la quatrième partie de cette recherche, une attention particulière est consacrée à la synthèse et à la caractérisation de nouveaux diaryléthènes incorporant un colorant rhodamine fluorescent. Ces nouveaux composés ont été spécifiquement conçus pour présenter un comportement remarquablement efficace de photocommutation et de chimio-commutation.