Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement de combustibles nucléaires haute densité à base U₃Si₂ pour les réacteurs expérimentaux. Ces combustibles se présentent sous forme de plaques dans lesquelles une âme combustible - faite de particules uranifères dispersées dans une matrice aluminium - est gainée dans un alliage d’aluminium. L’ensemble est colaminé, permettant la cohésion et la soudure des éléments entre eux. Pour les réacteurs de recherche les plus performants, ce combustible haute densité est en cours de qualification. Cette thèse exploratoire s’inscrit en parallèle de cet effort de recherche. Dans ce travail, des leviers d’améliorations des procédés de synthèse et de fabrication actuels ont été identifiés. Tout d’abord, une étude microstructurale approfondie du composé U₃Si₂, synthétisé en laboratoire mais également provenant de synthèses industrielles par fusion à l’arc ou par atomisation centrifuge, a été menée pour obtenir des caractéristiques de référence. Un travail visant à obtenir des particules de morphologie arrondie, mieux adaptées au procédé de fabrication de plaques par laminage, a ensuite été mené. Pour ce faire, deux voies ont été testées. Parallèlement, une étude a porté sur le développement d’une nouvelle méthode de synthèse d’U₃Si₂ en passant par une réaction en phase solide entre U et Si. Le suivi in situ par diffraction de neutrons de la réaction 3U+2Si a permis son optimisation. Ce procédé permet d’obtenir des poudres avec des caractéristiques morphologiques et microstructurales significativement différentes de celles produites par les procédés de synthèse classiquement mis en œuvre. Enfin, une dernière étude a porté sur le procédé de fabrication des plaques de combustible. Un procédé de fabrication innovant a été développé, basé sur le frittage SPS. Cette méthode présente de nombreux avantages et notamment la possibilité de contrôler aisément différentes caractéristiques de la plaque finale (dont sa charge en U). Des exemplaires de plaques à échelle réduite ont ainsi été fabriqués.