Le Lanréotide est un octapeptide dicationique qui s’auto-assemble spontanément dans l’eau en nanostructures cristallines liquides (hydrogel) : les nanotubes. Cette propriété a permis la commercialisation d'une formulation originale, la Somatuline®Autogel® par IPSEN en 2001. Une fois injecté, le gel forme un dépôt semi-solide à partir duquel le principe actif est lentement libéré sur une période de 28 jours. La viscosité des gels augmente fortement avec la concentration en peptides, ce qui limite la dose maximale injectable et provoque des douleurs à l’injection. L'ajout de co-solvants comme le polyéthylène glycol diminue la viscosité et prolonge davantage le temps de libération. En effet, ce polymère améliore la solubilité du peptide dans l'eau par complexation avec le dimère. De plus, l'organisation biphasique des gels (phase isotrope ⇌phase colonnaire) permet la formation des faisceaux par la contraction du réseau hexagonal sous l’effet de la force de déplétion engendrée par le polymère. Dans cette thèse, nous avons étudié les effets de plusieurs co-solvants sur la formation et la structure des auto-assemblages en utilisant les techniques de caractérisation physique SAXS et LC-PolScope. Ainsi, nous avons mis en évidence deux catégories de co-solvants selon leurs effets sur l'équilibre entre les phases et la structure des nanotubes : (i) Les co-solvants qui améliorent la solubilité et donc augmentent la concentration critique d'auto-assemblage et forment des faisceaux très ordonnés : NMP, PPG et PVP ; et (ii) les co-solvants peu solubilisant et à faible effet structurant : éthanol, éthylène glycol, propylène glycol et glycérol.