Le rayonnement THz permet un large spectre d’application dans le domaine de l’optique ultra rapide et notamment dans les expériences dîtes pompe-sonde. Cependant, l’accessibilité de source de rayonnement THz intense en laboratoire est encore restreinte. Il est donc nécessaire de développer de nouvelles sources au laboratoire. Dans cette thèse, une source THz basée sur le redressement optique dans le cristal de LiNbO3 utilisant la technique du front d’onde inclinée a été développé et caractérisé. Le rayonnement THz associé à cette source est un simple cycle dont la durée est proche de la ps. Ce rayonnement peut donc être utilisé afin d’appliquer des champs électriques excédent les 500KV/cm sur une durée suffisamment importante pour permettre les mouvements des molécules ou des atomes. Cet aspect permet d’utiliser le rayonnement THz comme une pompe dans les expériences pompe-sonde. De plus, le spectre associé au rayonnement THz permet de réaliser la spectroscopie basse fréquence qui n’est pas accessible autrement. Un dispositif expérimental de spectroscopie du domaine temporelle a été également développé afin d’obtenir le spectre THz des matériaux. Ces deux aspects du rayonnement THz ont été utilisé sur un système à transition de spin le Fe(phen)2(NCS)2. L’intrication des degrés de liberté électronique et structurel de ce composé rend particulièrement intéressante l’utilisation du rayonnement THz. En effet, le champ électrique THz permet d’agir sur la structure du composé et ainsi d’induire des changements dans l’absorption optique. De plus, les basses fréquences du rayonnement THz permettent de compléter les études des mouvements collectifs des molécules dans le cristal ou phonon. Nous avons ainsi pu observer les premières modulations de transmission optique dans ce composé utilisant une pompe THz. De plus, la source THz développée dans cette thèse a permis d’observer des pics d’absorptions qui n’avait pas été mesuré auparavant. Ce travail de thèse a ainsi pu démontrer l’importance du rayonnement THz dans la physique ultra rapide moderne.