Les matériaux moléculaires, et plus précisément ceux à base d’ions lanthanides, ont été largement étudiés pour leur utilisation dans différentes applications, dont le stockage de l’information ou l’ordinateur quantique. Cet intérêt s’explique du fait que des systèmes contenant des ions lanthanides donnent lieu à une large anisotropie et une bistabilité magnétiques d‘origine purement moléculaire. Durant les vingt-cinq dernières années, beaucoup d’articles ont été publiés dans lesquels les composés à base de ces ions montraient une relaxation lente de leur aimantation et une hystérèse magnétique à basse température. Récemment, des recherches ont menées à l’obtention de systèmes moléculaires présentant des températures de blocage (température maximale à laquelle le système se comporte comme à superparamagnétique) proche de l’azote liquide ce qui facilite le transfert dans des dispositifs basés sur ces systèmes. Cependant, cette relaxation lente de l’aimantation est souvent accompagnée des phénomènes quantiques, donnant lieu à d’autres relaxations beaucoup plus rapides. Les phénomènes quantiques peuvent donner lieu à de nouvelles applications mais à condition de bien comprendre leurs mécanismes d’action. Les interactions dipolaires et les hyperfines, les premiers provenant des molécules voisines et la deuxième de l’interaction spin-noyau dans le métal, sont connus pour participer à l’origine de ces phénomènes. Quelques systèmes ont été choisis durant ce travail de thèse dans le but de mieux comprendre les évènements quantiques et la contribution des différentes interactions. Ceci a mené à la synthèse et aux caractérisations magnétiques de différents systèmes magnétiquement dilués (étude des interactions dipolaires) et isotopiquement enrichis (étude des interactions hyperfines), afin de mettre en évidence une tendance générale pour l’optimisation des processus de relaxation lente.