Au cours de ce travail, nous nous sommes particulièrement intéressés à une classe de molécules électroactives précurseurs de matériaux moléculaires conducteurs à composant unique, les complexes bis(1,2-dithiolène) d'or et de nickel neutres. Nous avons tout d'abord développé une série originale de complexes radicalaires d'or [Au(R-thiazYdt)2] à partir de ligands dithiolène, riches en électron, les N-alkyl-1,3-thiazoline-2-chalcogénone-4,5-dithiolate (R-thiazYdt)2 avec Y = O, S, Se et R = Pr, iPr, cycloPr, NMe2. Le substituant R de l'hétérocycle joue un rôle majeur sur les propriétés des matériaux, résultant des interactions électroniques intermoléculaires entre ces complexes paramagnétiques. Les complexes de nickel diamagnétiques, [Ni(R-thiazSdt)2], des mêmes ligands dithiolène, présentent quant à eux une organisation à l'état solide très différente, conséquence de leur caractère à "couche fermée". Enfin, la réactivité originale des dérivés avec R = tBu conduit à des ligands dithiolène portés par un cycle aromatique 2-alkylthio-thiazole (RS-tzdt). Leurs complexes d'or neutres [Au(RS-tzdt)2] forment des empilements fortement dimérisés et semi-conducteurs.