Ce travail est consacré à la synthèse, à la caractérisation et aux études magnétiques de molécules-Aimants photocommutables. Après une étude bibliographique concernant les SMM photocommutables et les stratégies possibles pour les construire, la synthèse de complexes macrocycliques d’ions lanthanides portant différentes bras spiropyrane est décrite. Les complexes clés sont entièrement caractérisés et leurs études photophysiques sont présentées. Ces molécules présentent un comportement photochrome dépendant de paramètres tels que la variation des substituants ou du solvant qui modifie la stabilité relative des deux isomères en solution. La troisième partie vise à obtenir une transformation structurale à l’état monocristallin associée hystérèse magnétique photo-modulée. La synthèse de quatre complexes de lanthanides portant des unités dithiényléthène avec différentes topologies et briques de construction magnétiques est décrite. La caractérisation complète de deux composés de coordination est ensuite démontrée. L’arrangement cristallin révèle la possibilité de modifier l'environnement de coordination de l'ion dysprosium(III) par la lumière. La quatrième partie de ce manuscrit décrit les propriétés photomagnétiques de ces complexes de dysprosium(III) et les propriétés optiques des complexes d'yttrium(III). Il est montré que ces molécules présentent un comportement magnétique robuste, avec la possibilité d'ajuster les propriétés magnétiques par des changements dans l’empilement cristallin. La dernière partie de ce travail concerne la conception de complexes métalliques moins anisotropes pour améliorer les propriétés de commutation. Il décrit la synthèse et la caractérisation de complexes de lanthanides prometteurs avec des radicaux nitronyl nitroxide photochrome qui devraient mener à un comportement SMM photocontrôlé.