Les spectres moléculaires sont notre principale source de connaissances à propos du milieu interstellaire. Dans cet environnement, les densités sont généralement faibles et la fréquence des collisions n’y est pas suffisante pour maintenir un équilibre thermodynamique local. Il est donc nécessaire de prendre en compte à la fois les processus collisionnels et radiatifs pour correctement interpréter les spectres moléculaires. Les taux de collision d’état à état décrivant l’excitation collisionnelle des espèces interstellaires avec les partenaires de collision prédominants (H₂, H, He) sont donc essentiels. Les calculs quantiques indépendants du temps close-coupling sont la méthode de choix pour obtenir des taux de collision précis aux faibles températures interstellaires (< 100 K). En revanche, dans le cas de systèmes lourds ou réactifs, cette méthode est inexploitable du fait de ses besoins en mémoire et temps de calcul. Dès lors, des données collisionnelles fiables sont manquantes pour de nombreuses molécules pourtant détéctées et considérées comme clef pour l’astrochimie. Tout en explorant ces limites, j’ai fourni des taux de collision pour six systèmes collisionnels : PN—H₂, CF⁺—H₂, HF—H, HD—H, HeH⁺—H, et HD—H⁺. En parallèle, j’ai contribué au dévelopement d’une nouvelle approche statistique qui permet de dépasser les limites actuelles et j’ai développé un nouveau code open-source implémentant cette nouvelle approche.