L'objectif de cette thèse est la conception de nouvelles phases à clusters condensés de molybdène, dérivées des phases de Chevrel, possédant des propriétés thermoélectriques améliorées. L'approche employée combine le calcul théorique (DFT) et le machine learning, une méthode d'intelligence artificielle qui sera utilisée pour prédire les propriétés des nouveaux composés, à plus grande échelle. L'objet du premier chapitre est de faire le lien entre les structures cristalline et électronique de ces phases à clusters condensés, lesquelles possèdent un VEC (concentration d'électrons de valence) « idéal » pour lequel elles deviennent semi-conductrices. Le second chapitre recense les propriétés thermoélectriques rapportées de ces phases. Ces propriétés sont prometteuses en vue d'applications à haute température, notamment du fait de la très faible conductivité thermique de ces phases. Enfin, une méthode de calcul du coefficient de Seebeck par DFT y est détaillée. Le troisième chapitre commence par la création d'une base de données, composée du coefficient de Seebeck calculé de 92 formules hypothétiques semi-conductrices. Enfin, un modèle de machine learning, basé sur un algorithme de régression utilisant des arbres décisionnels, est entraîné pour prédire le coefficient de Seebeck de plus de 900 formules hypothétiques. Celles dont on pense qu'elles présentent des propriétés thermoélectriques améliorées sont proposées comme candidates à la synthèse.