L’électronique organique, visant la conception de dispositifs innovants et performants, exploite les propriétés des semi-conducteurs organiques (SCOs) en s’appuyant sur des études de type structure-propriétés approfondies. Au cours de cette thèse, deux familles de SCOs ont été étudiées dans des contextes distincts mais complémentaires : les nano-anneaux et les hydrocarbures purs (PHCs). Dans une première partie consacrée aux nano-anneaux de type donneur-accepteur, des structures π-conjuguées contraintes et originales, une solide relation structure-propriétés est établie. L’étude de nano-anneaux présentant différentes tailles et agencements, synthétisés grâce à une approche modulaire, a mis en évidence l’impact de ces deux paramètres sur leurs propriétés, ouvrant la voie à leurs applications potentielles en EO. La seconde partie s’appuie sur ce type de relation structure-propriétés, déjà bien établie, pour développer de nouvelles matrices hôtes de type PHCs, constitués uniquement d’atomes de carbone et d’hydrogène, pour accroître la stabilité et la performance des diodes organiques électroluminescentes bleues. Ainsi, des matrices hôtes dérivées du spirobifluorène (SBF), un fragment se démarquant des autres PHCs par le contrôle précis des propriétés qu’il permet, ont été conçus et ont conduit à des dispositifs bleus à la fois stables et hautement performants. Les deux parties de ce manuscrit sont représentatives de la recherche en électronique organique : l’une, fondamentale, visant à établir une relation structure propriété, et l’autre, appliquée, consacrée à repousser les performances des dispositifs actuels.