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Physique
/ 13-12-2019
Essafri Ilham
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L'étude des liquides formant des liaisons hydrogène sous confinement à l'échelle nanométrique ont fait l'objet de cette thèse. Nous avons étudié le comportement physique de liquides binaires en volume et en phases nanoconfinées à l'aide de simulations de dynamique moléculaire. Nous montrons qu'il est possible de contrôler les particularités structurelles de la structure noyau-coquille en affinant la chimie de surface du nanopore pour recréer des confinements hydrophiles et hydrophobes. Par conséquent, on a mis en évidence une organisation noyau-coquille telle que l'un des liquides était fortement ancré à la surface solide tandis que l'autre était confiné au centre du pore.
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Physique
/ 10-12-2019
Balducci Lodovico
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Récemment, la mise au point de techniques de radiographie à résolution temporelle a ajouté la dimension temporelle à la recherche dans le domaine de la biologie structurale et celles-ci se sont avérées être d'excellents outils pour suivre l'évolution structurale des protéines lors d'une réaction. En particulier, les sources de rayons X de 4ème génération (appelées lasers à électrons libres et à rayons X), avec des impulsions de l'ordre de la femtoseconde et des fluences extrêmement élevées, sont capables de sonder des ensembles de molécules essentiellement gelées dans le temps dans des conditions physiologiques. Après un aperçu des études publiées dans la littérature scientifiques, une introduction de base des techniques utilisées est présentée, accompagnée d'une description du dispositif expérimental et du flux de réduction des données. Les deux derniers chapitres sont consacrés à la présentation des résultats obtenus au cours de deux séries d'expériences réalisées au LCLS (SLAC, Menlo Park, CA, USA), pour étudier les changements structuraux des protéines dans la réaction de photodissociation prototypique du monoxyde de carbone chez des hemoprotéines. Au cours de la première expérience, la modification structurelle globale de trois hemoprotéines a été sondée par une technique de diffusion à résolution temporelle, afin d'observer d'éventuelles différences dans ce que l'on appelle le ''protein quake'' lié à la structure de la protéine. Dans la deuxième expérience, le site actif de la myoglobine a été sondé au cours de la même réaction par absorption de rayons X. Les spectres XANES à résolution temporelle ont été comparés à des calculs théoriques, dans le cadre de la théorie de la diffusion multiple, afin d'obtenir une image détaillée de la dynamique ultrarapide. Un bref projet secondaire portait à mesurer précisément des modèles de diffusion statique de la carboxyhémoglobine, afin de définir ses structures d'équilibre multiple par comparaison avec des combinaisons linéaires de structures cristallographiques connues. En conclusion, dans cette thèse de doctorat, nous avons essayé d'apporter quelques petits éléments dans la compréhension de la dynamique ultrarapide des protéines, en appliquant à la fois des méthodes d'analyse standard (Guinier), mais aussi des méthodes presque inexplorées (calculs de diffusion multiple sur des données à résolution temporelle). Selon le système et le niveau de détail requis, ces méthodes, appliquées ici aux à des systèmes modèles, peuvent être considérées d'excellents outils dans la recherche ultérieure sur des protéines plus complexes.
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Physique
/ 14-11-2019
Durif Olivier
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En dépit d’avancées majeures concernant les processus physico-chimiques qui mènent à la formation de la grande diversité de molécules observées dans les environnements astrophysiques, de nombreux mécanismes sont encore à éclairer. Un des enjeux consiste à déterminer quantitativement les produits de réactions en phase gazeuse à basses températures. À cette fin et pour l’étude fondamentale des collisions réactives en phase gazeuse entre espèces neutres dans la gamme de 10 à 100K, nous avons développé un nouvel instrument. L’objectif est double : (i) mesurer des coefficients de cinétique chimique (ii) déterminer les rapports de branchement des produits de réactions entre des molécules et des radicaux. Ce dispositif transportable combine un réacteur en écoulement supersonique uniforme (CRESU) et un spectromètre de masse à temps de vol en coïncidences photoions-photoélectrons (PEPICO). Pour la partie réacteur, l’écoulement supersonique, uniforme en température et en densité, est produit par détente adiabatique à travers une tuyère de Laval. Une nouvelle implémentation afin de concevoir des tuyères pour générer des écoulements uniformes a été mise au point suivant la méthode d’Owen avec une correction des couches limites par la méthode intégrale de Michel. Pour la partie détection, les molécules de l’écoulement sont sondées par spectrométrie de masse à temps de vol avec détection en coïncidence photoelectron-photoion (PEPICO). La photoionisation est effectuée par le rayonnement synchrotron dans l’ultraviolet du vide (ligne DESIRS de SOLEIL). Le signal est restitué grâce à un système d’acquisition basé sur celui de DELICIOUS III. Cette technique est universelle, sensible et hautement multiplexé. Cet instrument peut être employé pour explorer la production d’agrégats moléculaires ou les réactions radical-neutre. Dans le cas de l’étude de la formation d’agrégats, la mesure cinétique le long de l’écoulement supersonique uniforme est effectuée par le déplacement de la tuyère sur son axe. Dans le cas de l’étude de produits de réactions avec l’utilisation d’un laser à excimère pour la photolyse de radicaux in-situ le long de l’écoulement, la mesure cinétique est rendue possible en fixant la longueur de l’écoulement grâce à l’horodatage des électrons avec le déclenchement du laser à excimère. Des travaux conduits à SOLEIL sur la ligne DESIRS permettent de réaliser la démonstration du fonctionnement de l’instrument. Pour la première fois est reporté le coefficient de vitesse bimoléculaire de formation du dimère d’acide formique (HCOOH)2 à la température de 50 K.
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Sciences des matériaux
/ 05-11-2019
Ruellan Benoit
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Cette thèse de doctorat s'intéresse au comportement en fatigue du caoutchouc naturel (CN). Les CN présentent des propriétés physiques extraordinaires, typiquement l'habilité de cristalliser sous tension qui est responsable de leur haute résistance en fatigue. La cristallisation sous tension (CST, en français) est un phénomène hautement thermosensible. Mieux comprendre comment la CST renforce la durée de vie et comment la température altère cette propriété est donc un point clef afin d'améliorer la durabilité des élastomères. La présente thèse est divisée en trois parties. La première est dédiée à l'investigation du comportement en fatigue du CN à 23°C, elle confirme que la CST est responsable d'un renforcement en durée de vie. Par ailleurs, une analyse fractographique est menée afin de mieux comprendre les mécanismes de renforcement. Parmi les différents résultats obtenus, de nouveaux éléments sur le phénomène de formation de stries de fatigue sont proposés. La seconde partie traite de l'effet de la température sur le renforcement induit par la CST sous des chargements non-relaxants. De manière surprenante, un renforcement en durée de vie s'opère encore à 90°C, bien que la CST soit admise comme étant significativement atténuée, voire annulée à température élevée. En revanche, les effets de la CST disparaissent à 110°C. La troisième partie présente la construction d'un modèle de prédiction de durée de vie pour des chargements à amplitude variable. Le modèle prend en compte le renforcement en durée de vie induit par la CST, l'effet de la température ainsi que la non-linéarité de l'endommagement.
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Physique
/ 09-10-2019
Shabalina Evgenia
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Les mousses liquides soumises à du cisaillement présentent une très grande viscosité, mais l'origine locale de la dissipation se produisant pendant cette déformation est encore mal comprise. Dans le but d'apporter quelques éléments de réponses à cette importante question ouverte, notre travail décrit le comportement observé sur quelques films connectés lorsqu'une déformation leur est appliquée. Nous avons créé un montage permettant de fabriquer un pattern élémentaire de mousse, et de modifier la taille de chaque film en contrôlant la géométrie du cadre qui le supporte. Ce montage original, auquel s'ajoute une combinaison d'appareils optiques, nous permet de révéler les processus se produisant dans le film, notamment la compétition entre son allongement ou compression, et l'extraction d'un nouveau film depuis les ménisques raccordant les films. Nous montrons de plus que cette compétition dynamique dans un film donné est affectée par la déformation de ses premiers et seconds films voisins. La géométrie particulière du montage nous a également permis de découvrir et de décrire pour la première fois une instabilité gravitationnelle se produisant lorsqu'un film épais se situe au-dessus d'un film plus mince. Nous avons mesuré la longueur d'onde de l'instabilité et l'avons comparée à des prédictions théoriques en régime linéaire. Ces différents écoulements affectent la distribution d'épaisseur dans le film, et peuvent ainsi jouer un rôle important sur la viscosité ou sur la stabilité des mousses 3D. Finalement, le montage utilisé pourra s'avérer utile à l'avenir comme rhéomètre de films liquides.
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Physique
/ 15-07-2019
Houdoux David
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Lorsqu’il est soumis à une contrainte homogène, un matériau granulaire se déforme d’abord de manière homogène puis, passé un certain seuil, de manière hétérogène. Cependant, les mécanismes de plasticité sous-jacents à l’origine de ce comportement ne pas complètement compris. L’objectif de cette thèse est d’étudier l’organisation de la plasticité afin de comprendre la transition d’une déformation homogène vers une déformation hétérogène. Les expériences sont menées sur un matériau amorphe modèle constitué de billes de verre d’un diamètre moyen de l’ordre de la centaine de micromètres. Le matériau granulaire est soumis à un test biaxial en déformation plane et l’organisation de la plasticité est observée par spectroscopie de diffusion multiple de la lumière (DWS). Au cours d’une expérience de compression uni-axial, le champ de plasticité peut se décomposer en deux parties indépendantes et évoluant à des échelles de déformation différentes. Les orientations de ces deux structures sont déterminées quantitativement. On observe alors une partie lentement variable et moyennée dans le temps qui s’oriente selon un angle prédit par le modèle de Mohr-Coulomb ; ainsi qu’une partie fluctuante qui peut être décrite à partir de la théorie Eshelby décrivant la redistribution de la contrainte après un réarrangement plastic local dans un matériau amorphe. D’autre part, pour la première fois, des évènements plastiques ont pu être observés et caractérisés à l’intérieur des bandes de cisaillement. Une analogie qualitative avec la sismicité terrestre en est déduite.
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Mécanique des solides, des matériaux, des structures et des surfaces
/ 27-06-2019
Lacondemine Tanguy
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L’inclusion de particules dans un verre offre la possibilité de fonctionnaliser et de renforcer le matériau. Ici, le contraste d’absorption au rayon X entre la matrice et les inclusions permet d’analyser les images tomographiques par corrélation d’image, et de mesurer les champs de déplacement lors d’essais mécaniques in-situ. Dans un premier temps, l’initiation et la propagation de fissure par contact ponctuel à la surface sont étudiées grâce à des essais d’indentation Vickers in-situ sous tomographie de rayon X synchrotron. Un modèle analytique décrivant les champs de déplacement (déformation élastique et densification) sous le site d’indentation est validé expérimentalement. Dans un second temps, la ténacité de composites particulaires à matrice verre est déterminée grâce à la méthode SEPB. L’évolution de KI est mesurée au cours de la phase finale de flexion trois points par corrélation d’image. Enfin, des essais DCDC permettent de faire se propager une fissure de manière stable. Une observation optique met en évidence les interactions entre la fissure et les inclusions, et l’évolution de KI au cours du chargement est également mesurée. La tomographie de rayon X in-situ donne accès à la distribution de KI le long du front de fissure et l’influence du T-stress sur la propagation de la fissure est discutée.
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Sciences des matériaux
/ 07-06-2019
Leite Pinto Rodrigo
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Les fibres optiques sont de plus en plus utilisées aujourd’hui dans des installations dédiées aux réseaux de télécommunications. Un coût de production bas, faible atténuation (en db/km) et qualité de signal exceptionnel font des fibres optiques une solution privilégiée aujourd’hui pour les fournisseurs d’accès internet. Une fois installées, les fibres optiques peuvent être soumises à des contraintes mécaniques, thermiques et chimiques qui affectent leur intégrité structurelle et qui réduisent leur durée de vie. Cette thèse a été effectuée dans le cadre d’une convention CIFRE et est focalisée sur l’étude du comportement de fibres optiques à base de silice en fonction de leur environnement de pose, et du calcul de leur durée de vie. Des essais de fatigue statique ont été menés dans des environnements divers. Nous avons ainsi analysé le comportement de nos fibres optiques dans de l’eau à température variable, dans l’air libre, ainsi que dans des environnements où température et humidité ont été fixées. Nous avons également étudié en détail les paramètres de corrosion et distribution des défauts le long de nos fibres à l’aide d’outils de fatigue dynamiques tels que la flexion deux points et la traction courte longueur. Nos résultats nous ont finalement permis d’étudier en détail deux modèles théoriques de calcul de durée de vie : le modèle de Mitsunaga, et le modèle d’Arrhenius.
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Science des matériaux
/ 22-03-2019
Collin Rodolphe
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Le développement de nouvelles sources laser est un travail long et minutieux. Une grande variété de paramètres doit être étudiée et maîtrisée pour parvenir aux performances souhaitées. Dans cette étude, nous nous sommes intéressés au bruit relatif d'intensité (Relative Intensity Noise ou RIN) de différents lasers. Nous avons en particulier étudié le processus de doublage de fréquence et son influence sur le RIN. Pour les besoins de cette étude, un modèle numérique de simulation d'un laser à fibre en fonctionnement multimode longitudinal a été développé. Il prend en compte des caractéristiques nécessaires à notre étude : la résolution du champ laser en amplitude et phase, le fonctionnement multimode, le spatial hole burning et l'introduction de sources de bruit via l'ajout de forces de Langevin. L'étude du RIN après doublage de fréquence, prise en compte par la mise au carré du champ résultant de la résolution de notre modèle numérique, a montré trois processus différents menant à une augmentation du RIN à basse fréquence après doublage : un couplage entre les RIN les plus faibles et les intensités les plus fortes, la compétition entre les modes et un transfert de bruit de phase sur le bruit d'intensité. Enfin, nous avons étendu notre étude au cas des lasers à semi-conducteurs. En utilisant un modèle de simulations numériques préexistant, nous avons étudié le RIN après doublage de fréquence d'un laser à semi-conducteurs dans trois régimes de fonctionnement différents. Cette étude a pu confirmer la fiabilité de l'analyse développée dans le cadre d'un laser à fibre et montrer les différences entre les architectures laser étudiées.
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Mécanique des solides, des matériaux, des structures et des surfaces
/ 27-02-2019
To Theany
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La ténacité et l’énergie de surface de fracture de verres, de vitrocéramiques et de composites à matrice en verre ont été étudiées. Tout d'abord, un test de flexion bi-axiale (configuration anneau/anneau) a été réalisé sur des verres de silice et des verre-à-vitres avec différentes conditions de surface afin d’identifier la relation entre le défaut de surface, la résistance et la ténacité du verre. Ensuite, trois méthodes d’expérimentation ont été mises en œuvre, principalement la méthode de poutre de flexion à pré-entaille droit (SEPB), la méthode de la poutre entaillée en chevron (CNB) et la méthode de la poutre avec indentations Vickers (VIF), afin de déterminer la ténacité de quatre verres produits industriellement et de déterminer les avantages et les inconvénients des différents méthodes sélectionnées. La méthode qui est apparue la plus fiable et auto-cohérente, la méthode SEPB (Single Edge Precrack Beam), a été appliquée à la détermination de la ténacité de nombreux verres et vitrocéramiques, afin d’étudier l’influence de la composition et de la microstructure sur les caractéristiques de fissuration (KIC et énergie de fissuration, γ). Enfin, l’influence de la température et de l'environnement sur la ténacité a été étudiée à l'aide de la méthode SEPB. Deux verres d'oxyde ont été testés à des températures élevées et avec une vitesse de charge de 10 MPa∙√m/s, une température de transition de 1,11Tg a été trouvée. Quatre autres verres d'oxyde ont été testés en environnement inerte et les mêmes valeurs de ténacité ont été obtenues à partir de deux vitesses de charge (100 fois) différentes.
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