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Photonique
/ 12-07-2021
Jebali Nessim
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Les verres de chalcogénures ont des propriétés optiques très intéressantes qui permettent d'envisager une large gamme d'applications en photonique. En particulier, leurs forts indices non-linéaire peuvent être utilisés pour le traitement du signal tout optique dans le proche infrarouge. Par ailleurs, ces verres présentent des énergies de phonons réduites du fait des masses élevées de leurs constituants. Ils possèdent ainsi une large gamme de transparence dans le moyen infrarouge qui peut être mise à profit pour la détection de molécules dans ce domaine spectral. Cette thèse traite de l'étude et du développement des guides d'onde et des résonateurs optiques en anneau fabriqués en verres de chalcogénure permettant d'offrir des solutions basées sur l'optique non-linéaire pour le traitement tout-optique et les capteurs optiques. La dispersion optimisée afin d'obtenir une large accordabilité du mélange à quatre ondes et de réaliser un supercontinuum dans le proche et le moyen infrarouge a été étudiée dans des guides d'onde. Une approche qualitative sur les différents paramètres des résonateurs optiques couplés et des résonateurs simples a été menée respectivement dans le proche et moyen infrarouge. Une étude de la dynamique non-linéaire de micro-résonateurs a été ainsi menée à l'aide d'une méthode numérique d'intégration des équations de Maxwell et comparée ensuite à la théorie des modes couplés. Une expérience de mélange à quatre ondes a été réalisée sur un ensemble de guides d'onde en verres de chalcogénures. Une efficacité de conversion égale à -60 dB a été obtenue dans un guide rib de 3.8 cm de long et une accordabilité assez large, qui peut aller jusqu'à la bande L et S, a été aussi obtenue dans des guides ayant un fort contraste d'indice.
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Physique
/ 09-10-2019
Shabalina Evgenia
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Les mousses liquides soumises à du cisaillement présentent une très grande viscosité, mais l'origine locale de la dissipation se produisant pendant cette déformation est encore mal comprise. Dans le but d'apporter quelques éléments de réponses à cette importante question ouverte, notre travail décrit le comportement observé sur quelques films connectés lorsqu'une déformation leur est appliquée. Nous avons créé un montage permettant de fabriquer un pattern élémentaire de mousse, et de modifier la taille de chaque film en contrôlant la géométrie du cadre qui le supporte. Ce montage original, auquel s'ajoute une combinaison d'appareils optiques, nous permet de révéler les processus se produisant dans le film, notamment la compétition entre son allongement ou compression, et l'extraction d'un nouveau film depuis les ménisques raccordant les films. Nous montrons de plus que cette compétition dynamique dans un film donné est affectée par la déformation de ses premiers et seconds films voisins. La géométrie particulière du montage nous a également permis de découvrir et de décrire pour la première fois une instabilité gravitationnelle se produisant lorsqu'un film épais se situe au-dessus d'un film plus mince. Nous avons mesuré la longueur d'onde de l'instabilité et l'avons comparée à des prédictions théoriques en régime linéaire. Ces différents écoulements affectent la distribution d'épaisseur dans le film, et peuvent ainsi jouer un rôle important sur la viscosité ou sur la stabilité des mousses 3D. Finalement, le montage utilisé pourra s'avérer utile à l'avenir comme rhéomètre de films liquides.
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Physique
/ 12-12-2023
Dubroeucq Romain
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Cette thèse s'inscrit dans le contexte des expériences d'astrophysique de laboratoire menées à l'Institut de Physique de Rennes, qui tentent de reproduire les conditions de basses températures (~10-50 K) du milieu interstellaire, afin de réaliser des mesures de cinétique réactionnelle avec des molécules d'intérêt pour l'astrochimie. L'objectif de cette thèse est le développement d'un spectromètre d'absorption infrarouge résolu en temps, pour sonder les écoulements supersoniques uniformes utilisés pour refroidir les molécules en phase gazeuse. Le spectromètre est basé sur un peigne de fréquences optiques, qui présente des dizaines de milliers de modes laser équidistants dans le domaine des fréquences, fournissant une large couverture spectrale, une haute résolution et une haute sensibilité, et permettant ainsi de détecter plusieurs espèces moléculaires simultanément. Pour augmenter encore la sensibilité de détection, le peigne de fréquences est couplé à une cavité optique. La détection à large bande de la lumière laser est réalisée avec un spectromètre à transformée de Fourier, qui peut opérer de manière résolue en temps, et est appliqué à une nouvelle approche de la spectroscopie de temps de déclin de cavité large bande avec un peigne de fréquences. La première démonstration d'un jet supersonique continu sondé par spectroscopie à transformée de Fourier basée sur un peigne de fréquences couplé à une cavité optique est également présentée.
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Physique
/ 16-02-2022
Gournay Lucas
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Le rayonnement THz permet un large spectre d’application dans le domaine de l’optique ultra rapide et notamment dans les expériences dîtes pompe-sonde. Cependant, l’accessibilité de source de rayonnement THz intense en laboratoire est encore restreinte. Il est donc nécessaire de développer de nouvelles sources au laboratoire. Dans cette thèse, une source THz basée sur le redressement optique dans le cristal de LiNbO3 utilisant la technique du front d’onde inclinée a été développé et caractérisé. Le rayonnement THz associé à cette source est un simple cycle dont la durée est proche de la ps. Ce rayonnement peut donc être utilisé afin d’appliquer des champs électriques excédent les 500KV/cm sur une durée suffisamment importante pour permettre les mouvements des molécules ou des atomes. Cet aspect permet d’utiliser le rayonnement THz comme une pompe dans les expériences pompe-sonde. De plus, le spectre associé au rayonnement THz permet de réaliser la spectroscopie basse fréquence qui n’est pas accessible autrement. Un dispositif expérimental de spectroscopie du domaine temporelle a été également développé afin d’obtenir le spectre THz des matériaux. Ces deux aspects du rayonnement THz ont été utilisé sur un système à transition de spin le Fe(phen)2(NCS)2. L’intrication des degrés de liberté électronique et structurel de ce composé rend particulièrement intéressante l’utilisation du rayonnement THz. En effet, le champ électrique THz permet d’agir sur la structure du composé et ainsi d’induire des changements dans l’absorption optique. De plus, les basses fréquences du rayonnement THz permettent de compléter les études des mouvements collectifs des molécules dans le cristal ou phonon. Nous avons ainsi pu observer les premières modulations de transmission optique dans ce composé utilisant une pompe THz. De plus, la source THz développée dans cette thèse a permis d’observer des pics d’absorptions qui n’avait pas été mesuré auparavant. Ce travail de thèse a ainsi pu démontrer l’importance du rayonnement THz dans la physique ultra rapide moderne.
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Physique
/ 10-12-2019
Balducci Lodovico
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Récemment, la mise au point de techniques de radiographie à résolution temporelle a ajouté la dimension temporelle à la recherche dans le domaine de la biologie structurale et celles-ci se sont avérées être d'excellents outils pour suivre l'évolution structurale des protéines lors d'une réaction. En particulier, les sources de rayons X de 4ème génération (appelées lasers à électrons libres et à rayons X), avec des impulsions de l'ordre de la femtoseconde et des fluences extrêmement élevées, sont capables de sonder des ensembles de molécules essentiellement gelées dans le temps dans des conditions physiologiques. Après un aperçu des études publiées dans la littérature scientifiques, une introduction de base des techniques utilisées est présentée, accompagnée d'une description du dispositif expérimental et du flux de réduction des données. Les deux derniers chapitres sont consacrés à la présentation des résultats obtenus au cours de deux séries d'expériences réalisées au LCLS (SLAC, Menlo Park, CA, USA), pour étudier les changements structuraux des protéines dans la réaction de photodissociation prototypique du monoxyde de carbone chez des hemoprotéines. Au cours de la première expérience, la modification structurelle globale de trois hemoprotéines a été sondée par une technique de diffusion à résolution temporelle, afin d'observer d'éventuelles différences dans ce que l'on appelle le ''protein quake'' lié à la structure de la protéine. Dans la deuxième expérience, le site actif de la myoglobine a été sondé au cours de la même réaction par absorption de rayons X. Les spectres XANES à résolution temporelle ont été comparés à des calculs théoriques, dans le cadre de la théorie de la diffusion multiple, afin d'obtenir une image détaillée de la dynamique ultrarapide. Un bref projet secondaire portait à mesurer précisément des modèles de diffusion statique de la carboxyhémoglobine, afin de définir ses structures d'équilibre multiple par comparaison avec des combinaisons linéaires de structures cristallographiques connues. En conclusion, dans cette thèse de doctorat, nous avons essayé d'apporter quelques petits éléments dans la compréhension de la dynamique ultrarapide des protéines, en appliquant à la fois des méthodes d'analyse standard (Guinier), mais aussi des méthodes presque inexplorées (calculs de diffusion multiple sur des données à résolution temporelle). Selon le système et le niveau de détail requis, ces méthodes, appliquées ici aux à des systèmes modèles, peuvent être considérées d'excellents outils dans la recherche ultérieure sur des protéines plus complexes.
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Physique
/ 22-11-2023
Speirs Elliot
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L'écoulement multiphasique dans les milieux poreux est essentiel pour divers processus naturels et industriels, comme la séquestration géologique du CO2, la remédiation des sols, et la filtration de particules. Toutefois, des questions subsistent concernant l'effet du confinement et de la géométrie des milieux poreux sur le transport des émulsions. Nous explorons ces questions par des expériences utilisant des milieux poreux transparents et contrôlés, appelés micromodèles. Au sein de ces micromodèles, composés de réseaux de plots cylindriques, nous injectons une émulsion d'eau dans de l'huile.
Notre étude révèle que l'alignement radial des plots, représentant la tortuosité géométrique du réseau, varie périodiquement en fonction de l'angle et exerce une influence significative sur le transport des gouttes, créant des chemins préférentiels reproductibles. En manipulant de manière systématique la configuration des plots, le nombre capillaire d'injection, la taille des gouttes, leur concentration, et la mouillabilité des surfaces, nous caractérisons le transport des gouttes ainsi que leurs conditions de rupture. Lorsque le nombre capillaire est faible, le transport radial des gouttes est homogène. Cependant, à mesure que le nombre capillaire augmente, les gouttes empruntent initialement les chemins les moins tortueux avant de passer à un régime d'écoulement stable, privilégiant les chemins les plus tortueux. En effectuant un suivi de gouttes à grande échelle, nous mettons en évidence l'influence de la tortuosité géométrique du milieu sur les motifs d'écoulement des gouttes, révélant des réponses contre-intuitives.
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Physique
/ 28-01-2021
Azzolina Giovanni
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Cette thèse porte sur l'étude des transitions de phase dans les analogues du bleu de Prusse MnFe et CoFe, à l'équilibre thermique ainsi que photo-induites. La transition de phase à l'équilibre thermique du système MnFe est analysée expérimentalement et théoriquement à l'aide d'un modèle type Landau. Il prend en compte deux paramètres d'ordre : l'instabilité électronique sans brisure de symétrie due au transfert de charge (TC) et la brisure de symétrie. Ce modèle général s'applique à différents types de systèmes, y compris les matériaux spin-crossover, pour lesquels une instabilité électronique et une brisure de symétrie se couplent à la déformation volumique. L'étude de diffraction des rayons X au synchrotron de l'ESRF du processus photoinduit, à l'aide d'une seule impulsion laser ns à l'intérieur de l'hystérésis, met en évidence un processus de nucléation de phase. Les experiences de diffraction des rayons X résolue en temps, réalisées en dehors de l'hystérésis, montrent que l'état électronique de TC photo-induit est de longue durée de vie, en raison de son piégeage structural, et que les deux paramètres d'ordre se découplent dans la dynamique hors équilibre. Des études femtoseconde utilisant le XANES au X-FEL LCLS et la spectroscopie optique, couplées à des calculs DFT, ont permis de caractériser le processus de transfert de charge photo-induit et ses échelles de temps pertinentes. Les résultats sur CoFe répondent à une question de longue date concernant la force motrice du processus, en déterminant le mécanisme comme étant un transfert de charge induit par transition de spin. La dynamique photo-induite dans le système MnFe, étudiée par spectroscopie optique femtoseconde, présente des caractéristiques similaires, avec différentes voies de photo-commutation suivant la longueur d’onde d’excitation.
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Physique
/ 04-10-2017
Zerdane Serhane
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Ce travail de thèse porte sur l’étude de la dynamique femtoseconde de photo-commutation de matériaux moléculaires bistables, à l’aide d’expériences pompe-sonde basées sur les spectroscopies optiques et rayons X. Une partie des expériences a été réalisée sur synchrotron et X-FEL (X-ray Free Electron Laser). La première partie de la thèse, qui est consacrée à l’étude de systèmes à transition de spin non-octaédriques, a révélé différents chemins de transformations sur la surface de potentiel, associés à différents mécanismes de changement d’état électronique et modulant la cohérence de la dynamique structurale pilotant le processus. La seconde partie porte sur l’étude d’analogues du bleu de Prusse (CoFe) où les expériences ultra-rapides ont permis de d’étudier les dynamiques de transformation autour des sites de fer et de cobalt.
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Physique
/ 09-04-2015
Nguyen Thi Thuong
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Ce manuscrit de thèse est dédié aux calculs quantiques de paramètres de spectroscopie de résonance magnétique nucléaire (RMN) de métaux de transition dans des composés inorganiques de l’état solide. Le manuscrit est divisé en cinq parties. La première partie présente les atouts de la spectroscopie RMN en tant que technique d’investigation de composés inorganiques de l’état solide. Dès lors que le noyau sondé est un métal de transition, l’expérience doit être complétée par des calculs quantiques afin d’interpréter au mieux les données expérimentales. La seconde partie du manuscrit est dédiée à la description de la RMN et des outils méthodologiques utilisés dans ce travail. Le troisième chapitre est dédié au calcul du déplacement chimique de l’isotope 95 du molybdène dans des clusters halogénés de formule [Mo6X14]2- (X = Cl, Br, I). Une attention particulière est donnée à l’influence des effets de solvatation sur le calcul. Le quatrième chapitre est dédié à l’étude des composés A6Re3Mo3S8(CN)5 (A = K, Cs) dont la structure cristallographique est basée sur un motif octaédrique hétéronucléaire Re3Mo3S8(CN)6. La résolution structurale par diffraction des rayons X sur monocristal n’ayant pas permis de résoudre le problème de la distribution des métaux de transition dans l’octaèdre, une étude spectroscopique in silico sur la base de calculs DFT moléculaires et périodiques a été entreprise. Dans le dernier chapitre, des composés hétéronucléaires de formule [Ln6-6xLn6xO(OH)8(NO3)6(H2O)12]2+ (Ln = Pr-Lu, Y) ont été étudiés du point de vue théorique afin de mieux comprendre les données spectroscopiques collectées.
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Physique
/ 06-02-2018
Alshammari Suliman
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La recombinaison dissociative (RD) est le processus dans lequel un ion moléculaire positif se recombine avec un électron et se dissocie après en fragments neutres. Parmi les différents types de réactions entre ions moléculaires et électrons, la RD mérite une attention particulière à cause du rôle important qu'elle joue dans les plasmas à basse température et de faible densité, telles que celles rencontrées dans les ionosphères planétaires et les nuages interstellaires. En dépit de l'apparente simplicité de la RD, son étude s'est avéré difficile aussi bien du point de vue expérimental que théorique. Afin d'apporter plus de lumière sur ce processus, la technique de la post-décharge en écoulement a été introduite et a été largement utilisée ces dernières décennies. La présente thèse est dédiée aux études expérimentales de la réaction RD, à l'aide du spectromètre de masse à sonde Langmuir (FALP-MS) en post-décharge en écoulement, à l'Université de Rennes 1, à Rennes, en France. Nous avons étudié la réaction RD à température ambiante a été étudiée pour les ions moléculaires d'acétone ( ) et les cations de diméthylamine cations ( ainsi que les vitesses de réaction des cations de triméthylamine ( cations, et nous avons obtenu des valeurs avec des incertitudes de of ± 30 %. De plus, nous avons étudié l'attachement électronique à la diméthylamine neutre et nous avons trouvé une constante de vitesse de = 4.81 x 10-10 cm3 s-1. Un nouveau système d'injection pour l'anneau de stockage électrostatique de KACST a été conçu et construit dans le laboratoire de l'IPR à Rennes. Le couplage de la source d'ions avec un analyseur de masse quadripolaire et l'utilisation d'un système de vannes pulsées assurant un pompage différentiel entre différentes régions de la ligne d'injection constitue une méthode nouvelle dans le contexte d'un anneau de stockage. Le but final de ce projet est l'étude des réactions à ions lourds tels que les ions moléculaires biologiques.
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