Les nanoparticules de magnétite (MNs, 10 nm) sont présentes au cœur de la Zone Critique : le sol. Les MN ont été largement utilisés dans de nombreuses applications (la dépollution, la catalyse, le stockage d'énergie, l'imagerie et la thérapie médicale, etc.) en raison de leurs propriétés physiques et chimiques (optiques, magnétiques, semi-conducteurs et large surface spécifique). Cependant, les MNs stœchiométriques sont extrêmement sensibles à l’'O2 et aux conditions de pH. Ce projet de thèse visait à étudier l’évolution de la stœchiométrie de la magnétite (R = Fe(II)/Fe(III)) par utilisation du rayonnement synchrotron et à développer des modèles prédictifs de la solubilité de la magnétite dans des conditions environnementales pertinentes (pH, condition redox, concentration en Fe(II) dissous et présence de ligands organiques). Bien que la recherche à ce jour ait eu tendance à se concentrer sur les taux de réduction des contaminants en fonction de la stœchiométrie initiale de la magnétite (Rini), aucun travail ne s’est préoccupé du rapport effectif (Reff) et de la solubilité du Fe. Ici, cette thèse démontre que les MNs stœchiométriques ne peuvent pas exister à pH < 7 malgré une concentration élevée de magnétite et un excès de Fe(II) dissous. L'ajout de molécules organiques (citrate, EDTA, etc.) peut modifier de manière significative les propriétés de surface des MNs. Par conséquent, des précautions doivent être prises lorsque l'on travaille avec des MNs en présence de ligands.

Les réactions chimiques souterraines jouent un rôle crucial dans la dynamique de la zone critique. La cinétique des réactions chimique est généralement déterminée à partir d’expériences dans un milieu homogène. Pourtant, le milieu naturel est caractérisé par des gradients chimiques multi-échelles qui pourraient avoir des conséquences majeures sur l’efficacité des réactions. Cette thèse porte donc sur l’origine, la dynamique et les conséquences des gradients chimiques sur les réactions. Dans un premier temps, nous développons une approche pluridisciplinaire pour comprendre les mécanismes à l’origine d’un fort gradient géochimique observé le long d’une rivière au niveau d’une rupture topographique sur un bassin versant instrumenté en Guadeloupe (SNO OBSERA, OZCAR). Des mesures géophysiques, hydrologiques et géochimiques sont couplées avec un modèle hydrogéologique représentant les circulations profondes et l’altération des roches. Notre étude montre que l’altération active est limitée aux zones d’intersection des flux descendants et du front d’altération. La zone d’export est localisée dans les zones de convergence des flux ascendants. Dans un deuxième temps, nous menons une étude théorique et numérique sur l’effet de l’évolution temporelle des gradients chimiques par diffusion sur la cinétique effective d’une réaction non-linéaire. Nous démontrons que la dynamique spatio-temporelle des gradients chimiques entraine des lois de cinétique effectives jusqu’à plusieurs ordres de grandeur supérieures ou inférieures aux cinétiques déterminées en milieu homogène, en fonction de l’ordre de la réaction. Une théorie analytique des cinétiques effectives est validée par des simulations numériques. Ces travaux offrent de nouvelles perspectives pour observer et comprendre l’origine des gradients chimiques souterrains, et modéliser leurs effets sur les dynamiques réactives de la zone critique, par l’apport de nouveaux concepts de transport réactif.

Les sols contribuent à assurer une grande partie des besoins humains essentiels. Mieux les préserver implique de mieux les comprendre. Le carbone organique est l'un des éléments clés de leur fonctionnement, mais les processus qui régissent sa dégradation à l'échelle des microorganismes sont encore difficiles à élucider, en partie à cause de la complexité spatiale considérable du sol. L'objectif de cette thèse a été de comprendre comment les processus de transport et les répartitions spatiales de bactéries et de carbone soluble influençaient la dégradation de ce dernier par les bactéries. La confrontation d'expériences numériques et d'observations a montré que cette question ne pouvait pas être résolue sans connaître les traits biologiques des bactéries. En fonction de l'efficacité des bactéries à consommer le carbone, leur activité peut être limitée tantôt par la dilution du carbone, tantôt par la compétition pour le carbone même au sein d’une même population. La généralisation de ces résultats suggère que la compétition entre bactéries joue un rôle répandu et significatif dans les sols, et met en lumière une activité inattendue des zones « pauvres » du sol. Plus généralement, les résultats permettent de suggérer une relation théorique entre la mobilité du carbone, la mobilité des bactéries, leur localisation optimale dans le sol et leur efficacité de consommation du carbone.

L’hétérogénéité des milieux souterrains et la variabilité de conductivité hydraulique contrôlent l’écoulement des eaux souterraines et le transport de contaminants dans les aquifères. Ici, plusieurs approches complémentaires sont développées pour utiliser la chaleur pour mieux contraindre les flux souterrains et reconstruire l’hétérogénéité du sous-sol. Une approche typique pour reconstruire les valeurs de conductivité hydraulique et leur distribution spatiale est la tomographie hydraulique qui repose en général sur une l'inversion de données de charge hydraulique. Dans ce travail, une première approche a consisté à évaluer sur des cas synthétiques, l’intérêt des données de flux d’écoulement (déduites en utilisant des mesures distribuées de température par fibre optique active (A-FO DTS)) pour des expériences de tomographie hydraulique. Nous concevons ensuite et mettons en œuvre la première expérience de tomographie hydraulique mesurant à la fois les charges hydrauliques et les flux dans un aquifère granulaire peu profond du site de Saint-Lambert au Québec, Canada. Les résultats des études numériques révèlent que les données de flux sont plus contraignantes que les données de charge hydraulique pour un petit nombre d'observations, tandis que pour un nombre élevé d'observations, l'hétérogénéité reconstruite est indépendante du type de données. Les résultats de l'expérience de tomographie hydraulique montrent l'intérêt d'inclure un nombre élevé de mesures de flux, obtenues par A-FO DTS conduisant à une réduction de l'incertitude des estimations. Enfin, le DTS passif est utilisé pour surveiller l'écoulement des eaux souterraines dans un forage fracturé artésien sur le site de Ploemeur en Bretagne. Les résultats révèlent le potentiel du DTS passif pour capturer la dynamique des eaux souterraines dans les milieux fracturés.

L’identification des fractures perméables dans le sous-sol est essentielle pour déterminer les voies potentielles du transport des contaminants provenant des sites d’enfouissement en profondeur. Une approche commune consiste à développer des modèles de réseaux de fractures discrètes (« Discrete Fracture Networks » - DFN) à partir de la cartographie de terrain (forages et affleurements) et d’expériences hydrauliques. Le travail réalisé dans cette thèse tente de conditionner les modèles DFN à des données géophysiques de radar à pénétration de sol (« Ground Penetrating Radar » - GPR). À cette fin, deux expériences de GPR de surface ont été menées dans un tunnel situé à 410 m de profondeur dans le laboratoire souterrain « Äspö Hard Rock Laboratory » (Suède). La première expérience avait pour but d’identifier les fractures de faible transmissivité (≈ 10-9 – 10-10 m²/s) et la deuxième, effectuée en parallèle d’un essai de traçage entre deux forages, a tenté de mettre en évidence les chemins d’écoulement associés à ces fractures. Les résultats de ces expériences nous permettent de démontrer que la méthode de surface GPR est capable de détecter environ 80% des fractures ouvertes, subhorizontales et dont la superficie est de 1 à 10 m², mais aussi de détecter les chemins d’écoulement qu’emprunte le traceur, suite aux variations d’ouverture des fractures induites par une forte pression d’injection. Les informations sur la géométrie des fractures et sur leur connectivité, acquises lors de ces expériences, ont ensuite été utilisées pour conditionner les modèles DFN stochastiques. Nous avons établi des critères de validation de nos modèles, basés sur la connectivité mesurée sur le terrain, et nous montrons que le conditionnement permet de valider jusqu'à 40% de réalisations supplémentaires aux modèles stochastiques. Deux principales conclusions ont abouti grâce à cette étude : premièrement avons démontré la capacité de la méthode GPR à identifier les fractures ouvertes, dans des formations très peu perméables et ciblées pour le stockage des barils de déchets nucléaires ; deuxièmement nous avons fourni les premiers résultats du conditionnement des DFN stochastiques aux données géophysiques, en améliorant leur capacité de prédiction sur des échelles allant de quelques mètres à une dizaine de mètres.

Avec plus de 7000 espèces, les fourmis Myrmicinae constituent l’un des plus grands succès écologiques de l’histoire. Pourtant, leur histoire évolutive reste mal comprise. Le présent travail tente de retracer l’évolution du groupe, par l’étude taxonomique des récentes découvertes de myrmicines fossiles (ambre éocène de l’Oise, ambre miocène de Zhangpu et d’Éthiopie), pour les utiliser comme nouveaux points de calibration. L’approche combine les plus récents outils permettant de mieux considérer les données paléontologiques (taux de diversification, d’échantillonnage, etc.), et leur intégration dans l’analyse phylogénétique (modèle FBD, CladeAge). L’effet des diverses modalités de calibration (calibration à la racine, du groupe-couronne ou à l’origine, modèles de distribution, node-dating vs. tip-dating) sur les estimations des temps de divergence est également testé et discuté. Enfin, l’histoire biogéographique est revue à l’aune des nouvelles occurrences et des résultats phylogénétiques. Le groupe serait apparu dans le Nouveau Monde au Crétacé Supérieur (85-95 Ma), sans toutefois montrer une appartenance plus marquée au Néarctique ou au Néotropique. Les grandes lignées se seraient ensuite rapidement dispersées, en particulier à l’Éocène à travers l’Antarctique, la Béringie et le Greenland. L’extension des latitudes tropicales à la suite d’évènements hyperthermiques (ETM, MECO) auraient permis des dispersions successives entre Nouveau et Ancien Monde, et expliquent la disparité des distributions actuelles, où les lignées basales sont respectivement restreintes au Néarctique-Paléarctique et au Nouveau Monde, tandis que les lignées plus dérivées montrent des distributions plus larges mais plus hétérogènes.

Le Cénozoïque est marqué par un refroidissement global du climat et des périodes glaciaires/interglaciaires qui se sont intensifiées au milieu du Pléistocène passant de cycles de retour de 40 ka à 100 ka. Des observations montrent une augmentation des taux d’érosion globaux à la même période. L’érosion impacte la dynamique des chaines de montagnes en focalisant la déformation. Ainsi, un débat existe depuis 30 ans à savoir quel est l’impact du climat sur l’évolution des chaines de montagnes, contrôlée au premier ordre par la tectonique. Bien que notre compréhension de l’érosion glaciaire et de son impact sur le relief ait significativement augmentée depuis, des ambiguïtés demeurent quant à son rôle dans l’augmentation récente des taux d’érosion. Dans ces travaux de thèse, j’adopte une approche de modélisation numérique pour contraindre d’une part, le rôle de la lithologie sur la distribution spatiale de l’érosion glaciaire, et d’autre part, l’impact du transport glaciaire sur les enregistrements de thermochronologie détritique caractérisant la distribution spatiale de l’érosion. Les résultats montrent que la lithologie contrôle la distribution spatiale de l’érosion, en déterminant la résistance des substrats rocheux à l’érosion, impactant ainsi la morphologie des vallées glaciaires. Le transport glaciaire limite le mélange latéral des sédiments et favorise leur stockage en amont dans les glaciers tributaires montrant de faibles vitesses d’écoulement. Cela impacte les distributions d’âges détritiques thermochronologiques collectés au front des glaciers, en tamponnant la contribution réelle des versants et favorisant la contribution des basses altitudes proches du site d’échantillonnage ; pouvant ainsi mener à des interprétations erronées de la distribution spatiale de l’érosion glaciaire. Ainsi, ces travaux apportent de nouvelles connaissances au débat actuel, ainsi que des perspectives quant à l’apport de la modélisation numérique dans l’évaluation des outils de diagnostic.

Résumé : L'orogène Himalayen-Tibétain, formé principalement par la collision Inde-Asie, représente une interaction complexe de la tectonique, du climat et des processus environnementaux. Cependant, l’évolution paléogéographique et la chronologie de la collision, restent l'objet d'un débat intense. Cette controverse est en partie le résultat d'une sous-étude de la partie orientale de l'orogène Himalayen. L’histoire paléogéographique du Terrane de Birmanie (Myanmar) est particulièrement incertaine mais importante pour une meilleure compréhension de la collision Inde-Asie. C'est pourquoi cette thèse présente des données uniques de paléomagnétisme sur des roches du Crétacé au Miocène de la région du Myanmar. Avec les données sédimentologiques et géochronologiques, ces résultats ont été incorporés dans des reconstructions de la tectonique des plaques pour élucider l'histoire paléogéographique du Terrane de Birmanie lors de la collision Inde-Asie. Les trois principaux résultats sont: (1) le Terrane de Birmanie était situé dans une position équatoriale très éloignée de l'Asie du Crétacé au Paléocène, (2) il a été incorporé à la plaque Indienne au cours du Paléocène, et (3) il s'est ensuite déplacé vers le nord avec la plaque Indienne. Ce déplacement latitudinal explique pourquoi le Myanmar n’enregistre pas de déformation compressive majeure avant la fin de l'Oligocène - début du Miocène. Par contre les bassins sédimentaires du Myanmar reçoivent les produits de l’érosion de la zone de collision. Une exhumation très rapide au niveau de la Syntaxe Est-Himalayenne est mise en évidence dans les sédiments du Miocène inférieur. L'ensemble des données permet de proposer un modèle de collision Inde-Asie avec un Arc Trans-Téthysien, qui comprend le Terrane de Birmanie formé à partir de fragments crustaux du Gondwana. Ce modèle invite à une réévaluation critique de nombreux aspects de l'histoire tectonique régionale et des paléoenvironnements.

Dans les environnements souterrains, un grand nombre de réactions bio-géo-chimiques ont une cinétique essentiellement contrôlée par des bactéries. Dans ces milieux, les flux de nutriments et les concentrations de solutés peuvent être fortement variables dans l'espace et le temps. Ces variations peuvent générer des cinétiques de réaction bio-géo-chimiques qui différent de manière significative des cas mesurés dans les modèles environnementaux homogènes. L’objectif général de ce travail est, à partir d’expériences microfluidiques et en se fondant uniquement sur des observables physiques, de quantifier les couplages entre hétérogénéité de l’écoulement, transport/mélange de solutés, réactions et activité biologique. Nos expériences associées à des modélisations numériques démontrent le couplage du transport de nutriments avec la croissance en surface des bactéries. Des observations à l’échelle des cellules bactériennes et à haut taux d’acquisition démontrent l’effet des gradients de vitesse sur les motifs de colonisation des surfaces par les bactéries dans les premières phases de développement d’une population soumise à un écoulement laminaire. Nous mettons également en évidence une dépendance des caractéristiques de l’attachement des bactéries aux surfaces vis-à-vis de la contrainte cisaillante qu’elles subissent. Cette adaptation influence leur taux de croissance. Enfin, nous développons un cadre d’étude analytique décrivant l’amélioration d’une cinétique de réaction par les processus de mélange.

Les traceurs environnementaux sont des outils pertinents pour la compréhension du cycle de l’eau et particulièrement pour la compréhension de la circulation de l’eau souterraine. L’eau souterraine est en effet invisible à l’homme la plupart du temps et circule dans des milieux géologiques complexes et hétérogènes. Cette ressource subit de graves impacts anthropiques de par sa surexploitation, notamment dans les régions arides. Elle subit également une dégradation de sa qualité chimique, voire bactériologique, par l’utilisation notamment de polluants à la surface du sol. Les stocks d’eau, leur évolution et leur vulnérabilité doivent donc être estimés. La compréhension du cycle de l’eau souterraine est accessible, notamment par l’utilisation de composés chimiques tels que les traceurs environnementaux, qui vont intégrer la molécule d’eau, ou se dissoudre dans l’eau et suivre celle-ci le long de son parcours dans les roches. Une connaissance de l’origine de ces traceurs dans l’eau et de leur évolution, couplée à des techniques analytiques performantes, doivent permettre de reconstituer l’histoire de ces eaux, en termes de temps de résidence, de mélanges, et d’origine géographique. Les gammes d’âges de l’eau estimées par ces traceurs vont de quelques jours à plusieurs millions d’années et couvrent donc la quasi-totalité des eaux présentes dans le sous-sol. Les techniques analytiques ont beaucoup progressé à partir de la seconde moitié du XXeme siècle, pour permettre de mesurer ces traceurs à des concentrations extrêmement faibles, avec des volumes d’eau de plus en plus réduits, permettant ainsi leur démocratisation dans la communauté scientifique mondiale. Les modèles d’interprétation de ces traceurs se sont également beaucoup développés afin de mieux prendre en compte les processus advectifs, dispersifs et diffusifs de l’eau et des traceurs associés.