Les systèmes environnementaux sont et seront davantage affectés par les évolutions climatiques. Prédire les dynamiques futures en lien avec le changement climatique de ces objets complexes est nécessaire et représente un enjeu considérable pour la communauté scientifique afin d’accompagner les politiques publiques dans leurs décisions. C’est dans ce contexte que des outils et méthodes ont été développés pour répondre à ces enjeux. Les travaux présentés dans cette thèse s’articulent principalement autour des résurgences d’eau souterraine et l’impact qu’elles peuvent avoir sur les systèmes côtiers à faibles altitudes. Au-delà de leur caractérisation, il est aussi question de montrer l’intérêt de les considérer pleinement dans les processus du cycle hydrologique à travers le contrôle qu’elles exercent sur les circulations souterraines. Les différentes études de cette thèse ont démontré que la modélisation des résurgences d’eau souterraine est nécessaire pour caractériser l’évolution future des zones vulnérables en contexte côtier et de changement climatique. Dans des contextes différents, ces résurgences sont très utiles pour la caractérisation des aquifères par la possibilité de les utiliser comme données de référence pour estimer les propriétés hydrodynamiques.

L’objectif fondamental de la géomorphologie est l’identification et la caractérisation des processus façonnant les paysages. En fournissant une représentation 3D haute précision et haute densité des paysages, le LiDAR aéroporté a révolutionné notre capacité à extraire des informations sur la topographie fournissant ainsi de nouvelles opportunités pour l’identification et la compréhension des processus géomorphologiques. Ce potentiel reste sous-exploité dans de nombreuses problématiques en géomorphologie du fait de l’incapacité des méthodes d’analyse actuelles à exploiter la richesse d’information fournie par le LiDAR aéroporté. Cette thèse intègre les derniers développements sur la simulation hydraulique 2D et la détection de changements 3D afin d’améliorer les méthodes d’analyse pour (i) la description de la structure des paysages fluviaux et (ii) l’identification et l’analyse géométrique des glissements de terrain à haute résolution. Les principaux résultats montrent que la simulation hydraulique 2D permet la définition d’indicateurs hydro-géomorphiques prenant pleinement en compte la structure haute résolution des écoulements de surface. Ces indicateurs permettent une meilleure identification des connexions versants-rivières et la caractérisation de la géométrie hydraulique des chenaux. L’intégration de la détection de changement 3D permet d’exploiter la structure 3D des données LiDAR pour la création d’inventaires robustes, complets et objectifs des glissements de terrain. Cette approche permet une meilleure quantification du volume des glissements de terrain en comparaison des approches traditionnelles.

L’utilisation des plastiques s’est accompagnée d’un rejet massif de déchets plastiques dans l’environnement. Leur altération par photo-oxydation produit des nanoplastiques (NPs) dont les caractéristiques et les propriétés en font des vecteurs potentiellement importants de métaux. Etant difficiles à échantillonner dans l’environnement, leur étude a été jusqu’à présent réalisée à l’aide de modèle non représentatifs de l’environnement. Il est donc primordial de produire des modèles de NPs plus pertinents afin de mieux appréhender leur comportement et leur impact sur les polluants métalliques. La Py-GCMS permet d’identifier les NPs de polypropylène en présence de matière organique comme dans les matrices environnementales. L’abrasion mécanique des couches d’altération des plastiques photo-oxydés dans l’environnement, nous a permis de produire un modèle plus représentatif. Ces modèles de NPs présentent à leur surface des fonctions capables de complexer les métaux et de contrôler leur stabilité colloïdale. L’utilisation des terres rares et la modélisation thermodynamique, nous a permis de démontrer que l’adsorption des métaux est contrôlée par la formation de complexes mono ou bidentés avec les sites carboxyliques de surface. La formation des complexes mono ou bidentés dépend de la valence des métaux étudiés et des conditions physicochimiques du milieu. Plus globalement, la réactivité des NPs dépend de leur état d’oxydation qui contrôle leur densité de site de surface. De par leurs propriétés de sorption, les NPs peuvent être des acteurs clés de la dynamique des métaux dans des zones polluées par les plastiques comme par exemple: les sols agricoles amendés en déchets plastiques et les décharges.

De nombreux gisements d’ambre sont connus à travers le monde. Cependant, la majorité provient de l’ancien Laurasia, tandis que les ambres gondwaniens sont limités à quelques gisements, probablement du fait d’un manque d’accès ou de prospections dans un grand nombre de régions. Deux nouveaux gisements gondwaniens découverts, l’un dans le Crétacé du Congo, l’autre dans le Miocène d’Ethiopie, portent les premières occurrences africaines, gondwaniennes, voire fossiles de divers arthropodes ou végétaux. L’ambre du Congo préserve les traces d’un paléoenvironnement forestier à dominante gymnospermienne. La résine semble elle même produite par une gymnosperme, probablement Cheirolepidiaceae. Les inclusions sont majoritairement composées par des diptères et des hyménoptères. Elles dévoilent un écosystème aptien de milieu localement humide, sous un climat global chaud, semi-aride, s’étant développé au sein d’une vallée fluviatile, à l’aube de la dislocation du Gondwana. L’ambre miocène d’Ethiopie illustre quant à lui un milieu de type palustre, au sein d’une forêt tropicale humide. Les assemblages de végétaux cryptogames et d’arthropodes, préservés dans la résine, révèlent des similitudes avec les écosystèmes contemporains de République Dominicaine et du Mexique. Ces affinités sont les témoins de l’évolution biogéographique au Cénozoïque de taxons d’origine gondwanienne.

Résumé : Les plastiques sont le troisième matériau le plus produit sur Terre et une importante fraction (>25%) se retrouve dans l'environnement. Pour évaluer les risques liés aux débris plastiques, il est nécessaire de comprendre les sources, et les mécanismes de transport et d’accumulation des débris plastiques dans l'environnement. Ceci s'avère difficile car le plastique se dégrade en particules qui sont trop petites pour être échantillonnées et quantifiées. En particulier, les nanoplastiques (< 1 μm), qui sont des particules colloïdales, pourraient constituer une fraction importante du budget global de débris plastiques. L’objectif de ce travail est d’examiner les possibles lieux d’accumulation des nanoplastiques en étudiant des processus physicochimiques lors d’expérimentations. Une attention particulière a été accordée à la pertinence environnementale des modèles de nanoplastiques utilisés. D'abord, l'agrégation des nanoplastiques est étudiée car c’est un processus clé dans le transport des colloïdes. Ensuite, ce travail se focalise sur le transfert des nanoplastiques à travers deux interfaces environnementales. Celles-ci présentent des gradients physico-chimiques soupçonnés de contrôler le devenir des nanoplastiques : les milieux poreux (qui représentent des sols, sédiments et aquifères) et l'interface entre l'eau salée et la glace (qui représente l’interface eau de mer/banquise). Cette étude montre que les différents comportements des nanoplastiques modèles sont principalement attribuables à leurs tailles, formes et propriétés de surface qui influencent leurs comportements hydrodynamiques et leurs énergies d’interaction.

L’état naturel des fractures dans les milieux rocheux cristallins a un impact hydrologique important car elles y constituent les seuls conduits qui existent. Les données de terrain indiquent souvent qu’une large proportion de fractures est cependant colmatée par des processus physico-chimiques, et est donc imperméable aux écoulements. C’est le cas par exemple du site de Forsmark, futur site d’enfouissement de déchets nucléaires en Suède, pour lequel les données de carottes de puits révèlent qu’environ 75-80% des fractures sont colmatées. La manière dont les surfaces de fractures colmatées sont distribuées dans un réseau de fractures (en fonction de la taille, des orientations, etc.) est une question critique puisqu’elle peut drastiquement changer la connectivité de ces ensembles et l’organisation des écoulements. La première partie de ces travaux porte sur l’étude de la distribution du colmatage à partir de modèles numériques. Une problématique est de disposer de modèles numériques assez simples pour qu’ils puissent être appliqués à l’étude de larges réseaux de fractures. Nous montrons qu’une structure de graphe (faite de nœuds et de liens) peut être utilisée pour simplifier les modèles de réseaux de fractures (DFN) et calculer directement les flux. Ensuite, nous étudions son utilisation pour modéliser un processus de transport réactif engendrant de la précipitation au niveau des parois des fractures. Nous montrons que l’hétérogénéité des flux à l’échelle du réseau peut créer des corrélations entre les taux de précipitation et la taille de fracture. La seconde partie évalue la distribution du colmatage à partir des données de terrain du site de Forsmark. Les analyses statistiques montrent d’abord une forte corrélation entre le caractère ouvert ou colmaté des fractures et la contrainte normale appliquée au plan de fracture, ce qui indique un contrôle d’ordre mécanique. Ce contrôle mécanique est approfondi par une analyse des pressions de fluides, qui peuvent avoir amené les fractures à la réactivation. Les résultats indiquent que leur rôle n’est pas à négliger. Enfin, en utilisant la modélisation DFN, nous analysons les conséquences hydrologiques de la corrélation avec la contrainte normale identifiée précédemment. Nous montrons que cette corrélation ne permet pas à elle seule d’expliquer l’organisation des flux mesurée dans les puits de Forsmark et qu’une corrélation avec la taille de fracture doit nécessairement être prise en compte.

Les nanoparticules de magnétite (MNs, 10 nm) sont présentes au cœur de la Zone Critique : le sol. Les MN ont été largement utilisés dans de nombreuses applications (la dépollution, la catalyse, le stockage d'énergie, l'imagerie et la thérapie médicale, etc.) en raison de leurs propriétés physiques et chimiques (optiques, magnétiques, semi-conducteurs et large surface spécifique). Cependant, les MNs stœchiométriques sont extrêmement sensibles à l’'O2 et aux conditions de pH. Ce projet de thèse visait à étudier l’évolution de la stœchiométrie de la magnétite (R = Fe(II)/Fe(III)) par utilisation du rayonnement synchrotron et à développer des modèles prédictifs de la solubilité de la magnétite dans des conditions environnementales pertinentes (pH, condition redox, concentration en Fe(II) dissous et présence de ligands organiques). Bien que la recherche à ce jour ait eu tendance à se concentrer sur les taux de réduction des contaminants en fonction de la stœchiométrie initiale de la magnétite (Rini), aucun travail ne s’est préoccupé du rapport effectif (Reff) et de la solubilité du Fe. Ici, cette thèse démontre que les MNs stœchiométriques ne peuvent pas exister à pH < 7 malgré une concentration élevée de magnétite et un excès de Fe(II) dissous. L'ajout de molécules organiques (citrate, EDTA, etc.) peut modifier de manière significative les propriétés de surface des MNs. Par conséquent, des précautions doivent être prises lorsque l'on travaille avec des MNs en présence de ligands.

Les réactions chimiques souterraines jouent un rôle crucial dans la dynamique de la zone critique. La cinétique des réactions chimique est généralement déterminée à partir d’expériences dans un milieu homogène. Pourtant, le milieu naturel est caractérisé par des gradients chimiques multi-échelles qui pourraient avoir des conséquences majeures sur l’efficacité des réactions. Cette thèse porte donc sur l’origine, la dynamique et les conséquences des gradients chimiques sur les réactions. Dans un premier temps, nous développons une approche pluridisciplinaire pour comprendre les mécanismes à l’origine d’un fort gradient géochimique observé le long d’une rivière au niveau d’une rupture topographique sur un bassin versant instrumenté en Guadeloupe (SNO OBSERA, OZCAR). Des mesures géophysiques, hydrologiques et géochimiques sont couplées avec un modèle hydrogéologique représentant les circulations profondes et l’altération des roches. Notre étude montre que l’altération active est limitée aux zones d’intersection des flux descendants et du front d’altération. La zone d’export est localisée dans les zones de convergence des flux ascendants. Dans un deuxième temps, nous menons une étude théorique et numérique sur l’effet de l’évolution temporelle des gradients chimiques par diffusion sur la cinétique effective d’une réaction non-linéaire. Nous démontrons que la dynamique spatio-temporelle des gradients chimiques entraine des lois de cinétique effectives jusqu’à plusieurs ordres de grandeur supérieures ou inférieures aux cinétiques déterminées en milieu homogène, en fonction de l’ordre de la réaction. Une théorie analytique des cinétiques effectives est validée par des simulations numériques. Ces travaux offrent de nouvelles perspectives pour observer et comprendre l’origine des gradients chimiques souterrains, et modéliser leurs effets sur les dynamiques réactives de la zone critique, par l’apport de nouveaux concepts de transport réactif.

Les sols contribuent à assurer une grande partie des besoins humains essentiels. Mieux les préserver implique de mieux les comprendre. Le carbone organique est l'un des éléments clés de leur fonctionnement, mais les processus qui régissent sa dégradation à l'échelle des microorganismes sont encore difficiles à élucider, en partie à cause de la complexité spatiale considérable du sol. L'objectif de cette thèse a été de comprendre comment les processus de transport et les répartitions spatiales de bactéries et de carbone soluble influençaient la dégradation de ce dernier par les bactéries. La confrontation d'expériences numériques et d'observations a montré que cette question ne pouvait pas être résolue sans connaître les traits biologiques des bactéries. En fonction de l'efficacité des bactéries à consommer le carbone, leur activité peut être limitée tantôt par la dilution du carbone, tantôt par la compétition pour le carbone même au sein d’une même population. La généralisation de ces résultats suggère que la compétition entre bactéries joue un rôle répandu et significatif dans les sols, et met en lumière une activité inattendue des zones « pauvres » du sol. Plus généralement, les résultats permettent de suggérer une relation théorique entre la mobilité du carbone, la mobilité des bactéries, leur localisation optimale dans le sol et leur efficacité de consommation du carbone.

L’hétérogénéité des milieux souterrains et la variabilité de conductivité hydraulique contrôlent l’écoulement des eaux souterraines et le transport de contaminants dans les aquifères. Ici, plusieurs approches complémentaires sont développées pour utiliser la chaleur pour mieux contraindre les flux souterrains et reconstruire l’hétérogénéité du sous-sol. Une approche typique pour reconstruire les valeurs de conductivité hydraulique et leur distribution spatiale est la tomographie hydraulique qui repose en général sur une l'inversion de données de charge hydraulique. Dans ce travail, une première approche a consisté à évaluer sur des cas synthétiques, l’intérêt des données de flux d’écoulement (déduites en utilisant des mesures distribuées de température par fibre optique active (A-FO DTS)) pour des expériences de tomographie hydraulique. Nous concevons ensuite et mettons en œuvre la première expérience de tomographie hydraulique mesurant à la fois les charges hydrauliques et les flux dans un aquifère granulaire peu profond du site de Saint-Lambert au Québec, Canada. Les résultats des études numériques révèlent que les données de flux sont plus contraignantes que les données de charge hydraulique pour un petit nombre d'observations, tandis que pour un nombre élevé d'observations, l'hétérogénéité reconstruite est indépendante du type de données. Les résultats de l'expérience de tomographie hydraulique montrent l'intérêt d'inclure un nombre élevé de mesures de flux, obtenues par A-FO DTS conduisant à une réduction de l'incertitude des estimations. Enfin, le DTS passif est utilisé pour surveiller l'écoulement des eaux souterraines dans un forage fracturé artésien sur le site de Ploemeur en Bretagne. Les résultats révèlent le potentiel du DTS passif pour capturer la dynamique des eaux souterraines dans les milieux fracturés.