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| Étude de processus physico-chimiques d'intérêt pour la combustion et l'astrophysique (Study of physico-chemical processes of interest for combustion and astrophysics) Saidani, Ghassen - (2012-06-28) / Universite de Rennes 1, Université européenne de Bretagne - Étude de processus physico-chimiques d'intérêt pour la combustion et l'astrophysique
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Langue : Français Directeur(s) de thèse: Mitchell, James Brian Discipline : Physique Ecole Doctorale : Sciences de la matière Classification : Physique Mots-clés : Combustion, Astrophysique moléculaire, Cinétique chimique, Spectroscopie, Écoulement supersonique, Nanoparticules, Rayonnement synchrotron
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Résumé : Cette thèse présente les résultats de travaux de recherche d’une part concernant les réactions en phase gazeuse de petites molécules à des températures extrêmes et d’autre part portant sur la photophysique de nanoparticules de carbone. Les résultats obtenus, au moyen d’une combinaison de méthodes sophistiquées, sont d’intérêt pour la combustion et les milieux astrophysiques. Les coefficients de vitesse des réactions à hautes températures (300-1116K) entre le radical cyanure CN avec deux hydrocarbures (C₂H₄ et C₂H₆) ont été mesurés à l’aide d’un nouvel prototype d’étude de réaction à haute température en phase gazeuse: le réacteur à haute température couplé à la technique PLP-LIF (Pulsed Laser Photolysis-Laser Induced Fluorescence). Ces réactions se sont montrées rapides et révélant une barrière d’énergie. Le préalable à l’étude de la cinétique de ces réactions est la détermination de la température rotationnelle de l’écoulement par spectroscopie du radical CN et l’étude de sa relaxation vibrationnelle par des calculs semi-empiriques. Comme deuxième expérience, on s’est intéressé à la réaction d’attachement électronique à basse température (39-170K) sur la molécule POCl₃ au moyen du dispositif CRESU (Cinétique de réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme). Le coefficient d'attachement électronique de cette réaction a été déterminé montrant une faible dépendance de la température du gaz. On a aussi montré l’inversion des voies de sortie, dissociative et non dissociative, aux alentours de la température T=170K mettant en jeux deux produits ioniques majoritaires. La dernière partie de la thèse expose notre perspective de recherche pour étudier la photophysique de nanoparticules de carbones produites par combustion. On a pu mettre en œuvre un système de production de nanoparticules de suie à l’aide d’un brûleur. Cette expérience consiste à sonder l’interaction de celles-ci avec des rayons X mous (1eV-1keV) par détection de photoélectrons et spectrométrie de masse à temps de vol. Abstract : This thesis presents the results of research work of combustion and astrophysical interest. The results, using a combination of sophisticated methods, concern the gas phase reactions of small molecules at extreme temperatures and the photophysics of carbon nanoparticles. The rate coefficients of reactions at high temperature (300-1116K) between cyanide radical CN with two hydrocarbons (C₂H₄ and C₂H₆) were measured using a novel prototype for the study of high temperature reaction in the gas phase: the high temperature reactor coupled to PLP-LIF technique (Pulsed Laser Photolysis-Laser Induced Fluorescence). These reactions were shown to be fast and diplay an energy barrier. The prerequisite for the study of reaction kinetics is the determination of the rotational temperature of the flow by spectroscopy of the CN radical and also the study of its vibrational relaxation by means of semi-empirical calculations. In a second experiment, we were interested in the reaction of electron attachment at low temperature (39-170K) on the POCl₃ molecule by means of the CRESU (French acronym for Cinétique de réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme) technique. The electron attachment coefficient of this reaction was determined showing a weak dependence on gas temperature. It also showed the reversal of the output channels, the dissociative and non dissociative one, at around 170K involving two major products. The last part of the thesis presents our research perspective to study the photophysics of carbon nanoparticles produced by combustion. We implemented a system that produces soot nanoparticles using a burner. The experiment involved probing the interaction of soot nanoparticles with soft X-rays (1eV-1keV) and we studied this interaction using photoelectron detection and time of flight mass spectrometry. | |||