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| Monitoring and controlling photo-induced phase transitions with Infrared femtosecond pulses (Observation et contrôle de transitions de phase photo-induites par impulsions femtosecondes Infrarouges) Privault, Gaël - (2023-12-20) / Université de Rennes - Monitoring and controlling photo-induced phase transitions with Infrared femtosecond pulses
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Langue : Anglais Directeur(s) de thèse: Collet, Éric; Lorenc, Maciej Discipline : physique Laboratoire : Institut de Physique de Rennes Ecole Doctorale : S3M Classification : Physique Mots-clés : Spectroscopie Infrarouge, Transitions de phases photoinduites, Dynamique ultrarapide, Phononique non linéaire
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Résumé : Cette thèse porte sur l’étude des transitions de phases photo-induites dans des cristaux moléculaires, à travers de techniques ultrarapides infrarouges que j’ai développées et appliquées à l’étude de cas scientifiques. D’une part, j’ai étudié à l’aide de spectroscopie infrarouge femtoseconde une transition de phase photo-induite et ultrarapide au sein de l’hystérésis thermique du complexe à transfert de charge RbMnFe. Ces mesures ont permis de mettre en évidence un processus photo-induit multi-échelle allant de la formation locale et ultrarapide de polarons de transfert de charge à une transition de phase macroscopique. Ces expériences utilisant une méthode de « sample streaming », complétées par des mesures sur synchrotron et XFEL, ont permis de comprendre les mécanismes à l’origine de la transformation macroscopique et non réversible dans l’hystérésis et sous haut régime de fluence. D’autre part, j’ai étudié les mécanismes de phononique non-linéaire dans un composé moléculaire. Je me suis intéressé au matériau [Fe(phen)₂(NCS)₂] dont j’ai analysé en détail les modes de vibration dans le réseau cristallin. J’ai ensuite mis en évidence à l’aide de spectroscopie optique femtoseconde des dynamiques ultrarapides, induites par l’excitation résonante de modes de vibrations intramoléculaire infrarouges. Les résultats expérimentaux et théoriques démontrent qu’il est possible d’activer des modes de vibrations basses fréquences par excitation résonnante de modes infrarouge haute fréquence au travers du couplage de ces modes. Ces études mettent en évidence l’apport des techniques infrarouges pour l’observation et le contrôle de transitions de phase photo-induites par impulsions femtosecondes infrarouge. Abstract : This thesis focuses on the study of photo-induced phase transitions in molecular crystals, using ultrafast infrared techniques that I have developed and applied to scientific case studies. On the one hand, using femtosecond infrared spectroscopy, I studied an ultrafast photo-induced phase transitions within the thermal hysteresis of the RbMnFe charge transfer complex. These measurements revealed a multi-scale photo-induced process ranging from the localised and ultrafast formation of charge-transfer polarons to the macroscopic phase transition. These experiments, using the sample streaming method, supplemented by synchrotron and XFEL measurements, enabled to understand the mechanisms behind the macroscopic and non-reversible transformation in hysteresis and under high fluence conditions. On the other hand, I studied the mechanisms of non-linear phononics in a molecular compound. I focused on the material [Fe(phen)₂(NCS)₂], analysing in detail the vibrational modes of the crystal lattice. Using femtosecond optical spectroscopy, I revealed the ultrafast dynamics induced by resonant excitation of intramolecular infrared vibrational modes. The experimental and theoretical results demonstrate that it is possible to activate low-frequency vibrations by the resonant excitation of high-frequency infrared modes through the coupling between these modes. These studies highlight the contribution of infrared techniques to the observation and control of photo-induced phase transitions, using femtosecond infrared pulses. | |||