Université de Rennes 1 Ab-initio modeling of photo-active materials beyond conventional lead halide perovskites Modélisation ab-initio de matériaux photoactifs au-delà des pérovskites conventionnelles à base d'halogénure de plomb PérovskitesOptoélectroniqueDFTAb-initioCellule SolaireLED PerovskitesOptoelectronicsDFTAb-initioSolar-cellLED Pérovskites Théorie de la fonctionnelle de densité Diodes électroluminescentes Optoélectronique Les pérovskites halogénées sont une classe de matériaux qui ont suscité une grande attention au cours des deux dernières années en raison de leurs propriétés optoélectroniques exceptionnelles, qui ont permis de créer des cellules solaires et des LEDs à haut rendement. Cependant, de nombreux défis restent à relever avant de pouvoir envisager la commercialisation de dispositifs à base de pérovskites, tels que la stabilité à long terme, l'obtention de plus grandes surfaces et la toxicité. Cette thèse de science des matériaux computationnelle se concentre sur les travaux théoriques que j'ai développé pour relever certains de ces défis et ainsi contribuer à la maturation de ces technologies en vue d'applications industrielles et commerciales. Grâce à des calculs ab-initio à l'état de l'art, j'ai exploré les propriétés structurelles, électroniques, optiques et de transport de matériaux parents des pérovskites d'halogénure conventionnelles tels que les sels doubles Ag/Bi, les pérovskites en couches et les pérovskites doubles d'halogénure ordonnées par vacance. J'ai établi qu'il était possible d'obtenir des matériaux sans plomb qui stables et présentant des propriétés optoélectroniques adaptables à différents types d'applications, ouvrant ainsi la voie à des dispositifs optoélectroniques plus efficaces, plus stables et non toxiques. Halide perovskites are a class of materials that have drawn significant attention throughout the past couple of years due to their exceptional optoelectronic properties, leading to high-efficiency solar-cells and LEDs. Yet, many challenges remain prior to the commercialization of perovskite-based devices, such as long-term stability, scalability, and toxicity. As a computational material scientist, this thesis will focus on the theoretical works I develop to address some of these challenges and help mature these technologies for industrial and commercial applications. I will employ state-of-art ab-initio calculations to explore the structural, electronic, optical, and transport properties of materials beyond conventional halide perovskites such as Ag/Bi double salts, layered perovskites, and vacancy-ordered halide double perovskites. I will show that is possible to achieve lead-free materials that are stable and have tunable optoelectronic properties for different types of applications, paving the way to more efficient and stable optoelectronic devices based on lead-free perovskites and perovskite-like materials. Electronic Thesis or DissertationText en application/pdf1 : 37106 Kohttps://ged.univ-rennes1.fr/nuxeo/site/esupversions/98d8c05f-5c99-4390-9584-c23ede2614c8 Cucco Bruno 1996-07-04 XX 274434245 brunocucco@outlook.com 2023URENS050 http://www.theses.fr/2023URENS050 2023-10-27 Sciences des matériaux Université de Rennesthesis.degree.grantor_1 26693823X Doctorat non ouiKepenekianMikaëlintervenant_1146534441VolonakisGeorgeintervenant_2274434148GautierRégisintervenant_3057380074 S3MecoleDoctorale_1 267603320 ISCR partenaireRecherche_1 161775241 ddc:540 KepenekianMikaëlVolonakisGeorgeGautierRégisUniversité de RennesS3M ISCR ASCII PDF 37996434