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| Synthesis of chiral TADF emitters for circularly polarized electroluminescence in OLED applications (Synthèse d'émetteurs chiraux TADF pour des applications en OLED à électroluminescence circulairement polarisée) Sumsalee, Patthira - (2023-05-03) / Université de Rennes Synthesis of chiral TADF emitters for circularly polarized electroluminescence in OLED applications
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Langue : Anglais Directeur(s) de thèse: Crassous, Jeanne; Favereau, Ludovic Discipline : Chimie moléculaire et macromoléculaire Ecole Doctorale : S3M Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie Mots-clés : Chiralité, TADF, OLEDs, Luminescence, Organique, Matériaux
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Résumé : Les composés chiraux peuvent émettre spontanément une lumière polarisée circulairement (CP), de signe opposé (luminescence CP gauche ou droite, CPL) pour les deux énantiomères. Ces caractéristiques spécifiques ont rendu les émetteurs chiraux particulièrement attrayants pour le développement de diodes électroluminescentes organiques (OLED) à électroluminescence polarisée circulairement (CP-OLED), qui sont récemment apparues comme une approche intéressante pour améliorer les performances des écrans par rapport aux OLED non polarisées actuellement utilisées. Les émetteurs CP à fluorescence retardée activée thermiquement (TADF) ont récemment attiré une attention particulière en raison de la possibilité de convertir simultanément les excitons singulet et triplet en émission de lumière polarisée circulairement et d'atteindre une efficacité élevée des dispositifs. Cette thèse a permis de développer des émetteurs chiraux TADF innovants basés sur le système bicarbazole de symétrie C2 selon les deux stratégies suivantes: i) système à transfert de charge intramoléculaire (ICT) ; cette stratégie conduit à des émetteurs TADF efficaces à chiralité inhérente avec des facteurs de dissymétrie glum atteignant 2x10-3et ii) système à transfert de charge à l'état excité intermoléculaire (Exciplexe) avec une séparation marquée entre la HOMO (donneur) et la LUMO (unités acceptrices), démontrant des glum allant jusqu'à 1x10-2 en s'inspirant du potentiel de la chimie supramoléculaire à obtenir un ordre de grandeur supérieur en terme d’organisation chirale. De manière intéressante, ce type d’approche à l’échelle covalente a également donné lieu à un contrôle innovant du signe de CPL en fonction de la polarité des solvants utilisés, provenant de conformères et de structures électroniques différents. Abstract : The development of organic light emitting diodes (OLEDs) with CP electroluminescence (CP-OLEDs) has recently emerged as an interesting approach to improve displays performances in comparison to currently used unpolarized OLEDs. CP-emitters with thermally activated delayed fluorescence (TADF) have recently attracted significant attention owing to the possibility to simultaneously convert both singlet and triplet excitons to circularly polarized light emission and reach high devices efficiency. This thesis enabled to develop innovative chiral TADF emitters based on C2-symmetrical bicarbazole system along two strategies: i) intramolecular charge transfer (ICT) system; This thesis enabled to develop innovative chiral TADF emitters based on C2-symmetrical bicarbazole system along two strategies: i) intramolecular charge transfer (ICT) system; this strategy leads to efficient inherent chiral TADF emitters with dissymmetry factors glum of up to 2x10-3 and ii) intermolecular excited state charge transfer (Exciplex) with an efficient separation of HOMO (donor) and LUMO (acceptor units) displaying dissymmetry factors glum reaching 1x10-2, inspired by supramolecular arrangement which enables high order of chiral organization. Interestingly, such approach using a covalent model has also afforded an innovating control of CPL sign in solvents with different polarities, originating from different conformers and electronic structures. | |||