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| Découverte de nouveaux clusters thermoélectriques assistée par machine learning (Machine-Learning-assisted discovery of new thermoelectric clusters) Chantrenne, Isaac - (2022-12-16) / Universite de Rennes 1 - Découverte de nouveaux clusters thermoélectriques assistée par machine learning
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Langue : Français Directeur(s) de thèse: Grasset, Fabien; Cordier, Stéphane; Berthebaud, David Discipline : Chimie Laboratoire : ISCR Ecole Doctorale : Matière, Molécules et Matériaux Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie Mots-clés : DFT, Thermoélectricité, Clusters, Coefficient de Seebeck, Machine Learning
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Résumé : L'objectif de cette thèse est la conception de nouvelles phases à clusters condensés de molybdène, dérivées des phases de Chevrel, possédant des propriétés thermoélectriques améliorées. L'approche employée combine le calcul théorique (DFT) et le machine learning, une méthode d'intelligence artificielle qui sera utilisée pour prédire les propriétés des nouveaux composés, à plus grande échelle. L'objet du premier chapitre est de faire le lien entre les structures cristalline et électronique de ces phases à clusters condensés, lesquelles possèdent un VEC (concentration d'électrons de valence) « idéal » pour lequel elles deviennent semi-conductrices. Le second chapitre recense les propriétés thermoélectriques rapportées de ces phases. Ces propriétés sont prometteuses en vue d'applications à haute température, notamment du fait de la très faible conductivité thermique de ces phases. Enfin, une méthode de calcul du coefficient de Seebeck par DFT y est détaillée. Le troisième chapitre commence par la création d'une base de données, composée du coefficient de Seebeck calculé de 92 formules hypothétiques semi-conductrices. Enfin, un modèle de machine learning, basé sur un algorithme de régression utilisant des arbres décisionnels, est entraîné pour prédire le coefficient de Seebeck de plus de 900 formules hypothétiques. Celles dont on pense qu'elles présentent des propriétés thermoélectriques améliorées sont proposées comme candidates à la synthèse. Abstract : The aim of this PhD is the conception of new condensed molybdenum cluster phases, which derive of Chevrel phases, with enhanced thermoelectric properties. The chosen approach combines theoretical calculations (at a DFT level) and machine learning, an artificial intelligence method that will be used to predict the properties of the new compounds, on a larger scale. The objective of the first chapter is to make the link between the crystalline and electronic structures of these condensed clusters phases, which possess an « ideal » VEC (Valence Electrons Concentration) for which they display semiconducting properties. The second chapter lists the reported thermoelectric properties of these phases. Those properties are promising for high temperature thermoelectric applications, especially because of the very low thermal conductivity of those phases. Finally, a DFT calculation process of the Seebeck coefficient is detailed in chapter 2. The third chapter begins with the creation of a database, composed of the computed Seebeck coefficient of 92 hypothetical, semiconducting formulas. Finally, a machine learning model, based on regression algorithms using decisional trees, is trained to predict the Seebeck coefficient of more than 900 hypothetical formulas. Some of those formulas, that we think may display enhanced thermoelectric properties, are proposed as candidates for synthesis. | |||