Development of an intense pulsed THz source to trigger structural and electronic response of materials (Développement d'une source THz pulsée et intense afin de déclencher des réponses électroniques structurelles et dans la matière) Gournay, Lucas - (2022-02-16) / Universite de Rennes 1 Development of an intense pulsed THz source to trigger structural and electronic response of materials Accéder au document :  https://ged.univ-rennes1.fr/nuxeo/site/esupversion...

Langue : Anglais Directeur(s) de thèse:  Guérin, Laurent Discipline : Physique Laboratoire :  Institut de Physique de Rennes Ecole Doctorale : Matière, Molécules et Matériaux Classification : Physique Mots-clés : Ultrarapide, THz, Pompe Sonde, Spectroscopie Spectroscopie terahertz Dynamique ultra-rapide Techniques pompe-sonde

Résumé : Le rayonnement THz permet un large spectre d’application dans le domaine de l’optique ultra rapide et notamment dans les expériences dîtes pompe-sonde. Cependant, l’accessibilité de source de rayonnement THz intense en laboratoire est encore restreinte. Il est donc nécessaire de développer de nouvelles sources au laboratoire. Dans cette thèse, une source THz basée sur le redressement optique dans le cristal de LiNbO3 utilisant la technique du front d’onde inclinée a été développé et caractérisé. Le rayonnement THz associé à cette source est un simple cycle dont la durée est proche de la ps. Ce rayonnement peut donc être utilisé afin d’appliquer des champs électriques excédent les 500KV/cm sur une durée suffisamment importante pour permettre les mouvements des molécules ou des atomes. Cet aspect permet d’utiliser le rayonnement THz comme une pompe dans les expériences pompe-sonde. De plus, le spectre associé au rayonnement THz permet de réaliser la spectroscopie basse fréquence qui n’est pas accessible autrement. Un dispositif expérimental de spectroscopie du domaine temporelle a été également développé afin d’obtenir le spectre THz des matériaux. Ces deux aspects du rayonnement THz ont été utilisé sur un système à transition de spin le Fe(phen)2(NCS)2. L’intrication des degrés de liberté électronique et structurel de ce composé rend particulièrement intéressante l’utilisation du rayonnement THz. En effet, le champ électrique THz permet d’agir sur la structure du composé et ainsi d’induire des changements dans l’absorption optique. De plus, les basses fréquences du rayonnement THz permettent de compléter les études des mouvements collectifs des molécules dans le cristal ou phonon. Nous avons ainsi pu observer les premières modulations de transmission optique dans ce composé utilisant une pompe THz. De plus, la source THz développée dans cette thèse a permis d’observer des pics d’absorptions qui n’avait pas été mesuré auparavant. Ce travail de thèse a ainsi pu démontrer l’importance du rayonnement THz dans la physique ultra rapide moderne. Abstract : THz radiation allows a wide spectrum of applications in the field of ultra-fast optics and in particular in so-called pump-probe experiments. However, the accessibility of intense THz radiation sources in the laboratory is still restricted. It is therefore necessary to develop new sources in the laboratory. In this thesis, a THz source based on optical rectification in the LiNbO3 crystal using the tilted pulsefront technique was developed and characterized. The THz radiation associated with this source is a single cycle whose duration is close to the ps. This radiation can therefore be used to apply electric fields in excess of 500KV/cm over a sufficiently long period to allow the movements of molecules or atoms. This aspect allows THz radiation to be used as a pump in pump-probe experiments. In addition, the spectrum associated with THz radiation makes it possible to perform low-frequency spectroscopy which is not otherwise accessible. An experimental device for time domain spectroscopy has also been developed in order to obtain the THz spectrum of materials. These two aspects of THz radiation have been used on a spin transition system Fe(phen)2(NCS)2. The entanglement of the electronic and structural degrees of freedom of this compound makes the use of THz radiation particularly interesting. Indeed, the THz electric field makes it possible to act on the structure of the compound and thus to induce changes in the optical absorption. In addition, the low frequencies of THz radiation make it possible to complete studies of the collective motions of molecules in the crystal or phonon. We were thus able to observe the first modulations of optical transmission in this compound using a THz pump. In addition, the THz source developed in this thesis made it possible to observe absorption peaks that had not been measured before. This thesis work was thus able to demonstrate the importance of THz radiation in modern ultra-fast physics.