Université de Rennes 1 Modélisation des défauts et des propriétés de transport au sein de semi-conducteurs à base de Sb₂Se₃ pour le photovoltaïque Modeling defects and transport properties in semiconductors Sb₂Se₃ based for photovoltaics applications DéfautsSemi-conducteursDFTTransportPhotovoltaïque DefectsSemiconductorDFTTransportPhotovoltaics Semiconducteurs Sélénium Antimoine Photopiles Dans un contexte de problème écologiques, les énergies renouvelables tirées de la lumière du soleil sont une solution attractive et prometteuse. Les technologies pour exploiter cette énergie sont en constantes progression notamment depuis deux décennies. Il reste cependant encore du chemin à parcourir pour concurrencer les énergies fossiles. De nouveaux absorbeurs sont nécessaires, particulièrement pour développer des cellules solaires flexibles en couches minces. Cette thèse est consacrée à l'étude et la rationalisation des défauts au sein de semi-conducteurs absorbeurs à base de Sb₂Se₃. L'étude théorique, via la théorie de la fonctionnelle de la densité, vise à améliorer la compréhension du matériau. En effet, si Sb₂Se₃ présente une faible conductivité de type p, il est peut-être dopé pour obtenir un type n. Ce dopage mérite d'être mieux compris pour être mieux maîtrisé. Les travaux de recherches présentés dans ce manuscrit se concentrent sur l'étude des défauts intrinsèques probables dans Sb₂Se₃. La conductivité mesurée expérimentalement découle de l'addition de tous les défauts. La substitution d'un sélénium par un antimoine explique le caractère accepteur du matériau. Il a démontré que le site cristallographique le plus favorable à la formation de défauts est celui de moindre coordinence, présents en bout du ruban (Sb₄Se₆)n. D'un autre coté, le dopage extrinsèque est envisagé pour accéder à un semi-conducteur accepteur ou donneur avec l'objectif de former une homo- jonction. L'étain en tant que dopant accepteur et le chlore ou le brome en tant que donneur se substituent favorablement à l'antimoine et au sélénium en augmentant la mobilité de trous ou d'électrons respectivement. In a context of global ecological concerns, renewable solar energies are an attractive and promising solution. Technologies to exploit this energy are in constant progress, particularly since two decades. However, there is still way to go for this clean energy to be competitive with fossils fuels. New absorbers are required, especially for developing flexibles thin-films solar cells. This thesis is dedicated to the study and rationalization of defects within the promising Sb₂Se₃-based materials for photovoltaic absorption. Theoretical study, via density functional theory, has been performed to improve the understanding of the material. Indeed, Sb₂Se₃ shows a low p-type conductivity and it can be doped to obtain a n-type semiconductor. The doping mechanism should be better understood for a better control. The Sb₂Se₃ intrinsic defects have been studied in detail. Experimentally measured conductivity arises from the addition of all defects. It has been demonstrated that selenium substituted by antimony will lead to an electron-donor material. The results indicate that the most favorable crystallographic site for creating defects is at the end of the (Se₄Seb₆)n ribbon, with the lowest coordination. On the other hand, extrinsic doping has also being considered for achieving electron donor or acceptor semiconductor, in order to have design a homo-junction. Simulation and experimental results show that Tin doping for p-type semiconductor, chloride or bromide doping e for n-type semiconductor, can increase greatly the charge carriers' mobility and concentration. Electronic Thesis or DissertationText fr application/pdf1 : 25333 Kohttps://ged.univ-rennes1.fr/nuxeo/site/esupversions/7b9620ad-de0e-4b02-ba93-efd357e2890e Lecomte Alicia 1991-06-17 FR 242503950 a.lecomte.682@gmail.com 2019REN1S056 http://www.theses.fr/2019REN1S056 2019-10-04 Sciences des matériaux Universite de Rennes 1thesis.degree.grantor_1 02778715X Doctorat non ouiZhangXiang Huaintervenant_1034262601RocquefelteXavierintervenant_2133986284 Matière, Molécules et MatériauxecoleDoctorale_1 204761115 Universite Bretagne LoirepartenaireRecherche_1 191639044 ISCR partenaireRecherche_2 161775241 ddc:540 ZhangXiang HuaRocquefelteXavierUniversite de Rennes 1Sciences et technologie, medecine, pharmacie, odontologie, droit, economie, gestion, philosophieMatière, Molécules et MatériauxÉcole doctorale Matière, Molécules et Matériaux (Le Mans)Universite Bretagne Loire Communaute des etablissements d enseignement superieur et de recherche (ComuE) ISCR ASCII PDF 25940898