Mécanismes de sorption et d'oxydoréduction à l'interface oxyde/solution : couplage chimie / transport (Sorption and redox reactions at water/ oxide interface : coupling chemistry / transport) Martin, Sébastien - (2015-12-04) / Université de Rennes 1 - Mécanismes de sorption et d'oxydoréduction à l'interface oxyde/solution : couplage chimie / transport
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Langue : Français Directeur(s) de thèse: Hanna, Khalil Discipline : chimie Laboratoire : Sciences chimiques de Rennes Ecole Doctorale : Sciences de la matière Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie Mots-clés : interface, sorption, oxydoréduction, transfert, hématite, contaminant émergent, ATR-FTIR, colonne
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Résumé : Au vu de l'omniprésence des oxydes de fer dans le milieu naturel, et en particulier la goethite et l'hématite qui sont les formes les plus stables, mais aussi de la prolifération des contaminants émergents dans l'environnement, comme les fluoroquinolones, notre objectif a été d'étudier leur réactivité et de définir les mécanismes de sorption et d'oxydoréduction à l'interface oxyde/solution dans des conditions statiques (batch) et hydrodynamiques contrôlées (colonne) en couplant une étude macroscopique (techniques chromatographiques, LC/MS, LC/UV) avec une approche microscopique (spectroscopie vibrationnelle et XPS) et de modélisation mécanistique (TPM et CD-MUSIC). Ces travaux mettent en évidence les principaux mécanismes responsables de la transformation des molécules organiques à la surface d'un oxyde de fer, et donc fournissent des informations nécessaires à la compréhension du devenir des contaminants émergents dans l'environnement. Abstract : Given the ubiquity of iron oxides in environmental settings, particularly goethite and hematite, the most stable forms, but also the proliferation of emerging contaminants, such as fluoroquinolones, in the environment, our goal was to study their reactivity and describe mechanisms of sorption and redox at oxide /solution interfaces in static batch) and hydrodynamic conditions (column) by coupling a macroscopic study (LC/MS, LC/UV) with a microscopic/molecular approach (vibrational spectroscopy and XPS) and mechanistic modeling (TPM and CD-MUSIC).. These works highlight the main mechanisms responsible of the transformation of organic molecules on iron oxide surfaces and thus provide valuable information necessary for the understanding of the fate of emerging contaminants in the environment. |