| Optimisation des films minces chalcogénures pour les dispositifs thermoélectriques flexibles (Optimization of chalcogenide thin films for flexible thermoelectric devices) Yang, Dong - (2025-12-17) / Université de Rennes, Université de Shenzen (Chine) - Optimisation des films minces chalcogénures pour les dispositifs thermoélectriques flexibles
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Langue : Anglais Directeur(s) de thèse: Zhang, Xiang Hua; Zheng, Zhuanghao Discipline : Sciences des matériaux Laboratoire : ISCR Ecole Doctorale : S3M Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie Mots-clés : Thermoélectriques à base de chalcogénures, Dispositifs flexibles, Incorporation de MAPbI3, Ingénierie du dopage, Conception de l’axe n
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Résumé : Les dispositifs thermoélectriques peuvent convertir directement l’énergie thermique en électricité. Avec le développement rapide des dispositifs électroniques portables, la capacité d’auto-alimentation et la flexibilité mécanique de ces dispositifs sont devenues essentielles. Les matériaux chalcogénures classiques, tels que Bi₂Te₃ et Sb₂Te₃, présentent d’excellentes performances thermoélectriques près de la température ambiante, mais souffrent d’une faible flexibilité en raison du manque de plans de glissement suffisants pour la relaxation des contraintes lors de la flexion. Afin de relever ces défis, ce travail propose une stratégie de régulation multidimensionnelle. Dans un premier temps, des couches minces de chalcogénures ont été fabriquées par dépôt physique en phase vapeur sur des substrats flexibles. Ensuite, l’hybridation et le dopage ont été employés pour améliorer les propriétés thermoélectriques. Plus précisément, l’incorporation de MAPbI₃ dans Bi₂Te₃ et Sb₂Te₃ induit des diffusions interfaciales et des micro-contraintes, améliorant ainsi la mobilité des porteurs et l’orientation préférentielle. Le dopage à l’aluminium dans Cu₂Se élargit la bande interdite et optimise le facteur de puissance, tandis que le dopage au tellure dans Ag₂Se favorise une croissance orientée et ajuste favorablement le transport de charge. Enfin, une ingénierie de l’axe neutre a été mise en œuvre en positionnant les films thermoélectriques près du plan neutre pour minimiser les contraintes de flexion et réduire la formation de fissures lors de la déformation, améliorant ainsi considérablement la flexibilité et la stabilité cyclique des films et des dispositifs. Des couches minces et des dispositifs thermoélectriques, performants et flexibles, ont été ainsi obtenus. Abstract : Thermoelectric devices can directly convert thermal energy into electricity. With the rapid development of wearable electronics, both self-powering capability and mechanical flexibility of such devices are essential. Conventional chalcogenide materials, such as Bi₂Te₃ and Sb₂Te₃, exhibit excellent thermoelectric performance near room temperature but suffer from poor flexibility due to the lack of sufficient slip planes for stress relaxation during bending. To address these challenges, this work proposes a multidimensional regulation strategy. First, chalcogenide thin films were fabricated via physical vapor deposition and integrated with flexible substrates. Subsequently, hybridization and doping were employed to enhance thermoelectric properties. Specifically, incorporating MAPbI3 into Bi₂Te₃ and Sb₂Te₃ induces interfacial diffusion and micro strain effects, which improve carrier mobility and preferred orientation. Al doping in Cu₂Se broadens the bandgap and optimizes the power factor, while Te doping in Ag₂Se promotes oriented growth and beneficially tunes electrical transport through doping effects. Finally, neutral-axis engineering was implemented, by placing the thermoelectric films near the neutral plane to minimize bending stress and reduce crack formation during deformation, thereby significantly enhancing the flexibility and cycling stability of the thin films and devices. High-performance and flexible thermoelectric thin films and devices have been obtained. | |||