| Photo-induced cooperativity in bistable volume-changing materials (Coopérativité photo-induite dans des matériaux bistables avec changement de volume) Volte, Alix - (2020-11-10) / Universite de Rennes 1 - Photo-induced cooperativity in bistable volume-changing materials
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Langue : Anglais Directeur(s) de thèse: Lorenc, Maciej; Corraze, Benoît Discipline : Physique Laboratoire : Institut de Physique de Rennes Ecole Doctorale : Matière, Molécules et Matériaux Classification : Physique Mots-clés : transitions de phase, phénomènes ultra-rapides, techniques pompe-sonde, diffraction sur poudres, synchrotrons, Propagation d'ondes élastiques
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Résumé : Le domaine des transitions de phase ultra-rapides est fondé sur de remarquables développements des sources d’impulsion disponibles, des THz aux rayons X. Actuellement, les techniques pompe-sonde atteignent le régime temporel de la femtoseconde, i.e. une échelle de temps plus courte que celle des déplacements atomiques. Typiquement, un laser de pompe porte un système dans un état électroniquement excité, tandis que l’évolution temporelle de la dynamique structurale est suivie grâce à une impulsion de sonde retardée temporellement. De plus, les sources laser peuvent générer des impulsions intenses, avec un nombre de photons approchant le nombre d’entités potentiellement excitées. De telles impulsions peuvent induire des états hautement excités, impliquant un nombre macroscopique d’atomes ou molécules et portant le système loin de son état d’équilibre. Ces effets précurseurs peuvent être suivis par l’établissement d’un nouvel ordre électronique et structural, et peuvent donc amener à une transition de phase du système excité. Cette approche représente une nouvelle opportunité de modifier les fonctionnalités d’un matériau : agir temporellement sur un état atomique ou moléculaire excité, plutôt qu’effectuer la commutation d’un état d’équilibre à un autre en jouant sur un paramètre de contrôle statique. De plus, les déplacements atomiques peuvent advenir selon un mouvement collectif et cohérent, d’une façon fondamentalement différente de ce qui se passe lors d’une excitation thermique incohérente. L’objectif de cette thèse était d’explorer, à l’aide de la diffraction ultrarapide de rayons X, les aspects de la dynamique couplée entre contrainte et transformation, dans le cadre des transitions de phase induite par impulsion laser dans les matériaux à changement de volume. Ce projet se situe à la croisée du domaine des transitions de phase photo-induites, de la physique des phénomènes photo-acoustiques et non-linéaires, ainsi que de l’étude des effets élastiques dans les matériaux à électrons corrélés. Nous nous attendons à ce que cet effet élastique coopératif photo-induit soit particulièrement efficace dans les matériaux bistables, montrant un changement de volume significatif à la transition. C’est le cas des composés étudiés ici, notamment dans les matériaux à transition de spin, où la coopérativité est gouvernée par le champ élastique à longue portée, émergeant du gonflement des molécules lors du passage d’un état de spin à l’autre. D’autres candidats prometteurs dans le cadre de l’exploration de l’universalité de la coopérativité élastique photo-induite, sont les isolants de Mott, qui présentent une commutation de l’état de résistivité, ainsi que les nano-cristaux d’oxydes de métaux, montrant un régime bistable à température ambiante. Abstract : The field of ultrafast structural dynamics is based on remarkable developments of available pulse sources, from THz to x-rays. Currently, pump-probe techniques operate on the femtosecond time scales, i.e. faster than atomic motions. Typically, a laser pump pulse drives a system onto an electronically excited state, while the structural dynamics temporal evolution is tracked with a delayed probe pulse. Moreover, laser light sources can generate intense pulses with a number of photons approaching the number of potentially photo-excited species. Such pulses can induce highly excited states, involving a macroscopic number of atoms or molecules and driving the system far from equilibrium. These precursor effects may be followed by the establishment of a new electronic and structural order and thus may bring about a phase transition of the excited system. This represents a new approach to direct materials functionalities: timely acting on an atomic or molecular excited state, rather than switching from an equilibrium state to another by tuning a static control parameter. Moreover, such induced atomic displacements may occur in a collective coherent motion, in a fundamentally different way from incoherent thermal excitation. The goal of this PhD was to explore through ultrafast x-ray diffraction some aspects of the coupled strain-transformation dynamics, in the frame of phase transitions induced by a laser pulse in volume-changing materials. This project stands between the field of photo-induced phase transitions, the physics of photo-acoustics and non-linear wave phenomena, as well as the study of the elastic field effects in correlated electrons materials. We expect this photo-induced elastic cooperative process to be particularly efficient in bistable materials showing significant volume change at the transition, as those investigated here. It is the case of spin crossover materials, where cooperativity is governed by long-range elastic field arising from the swelling of molecules between the two spin states. Other promising candidate materials to explore the universality of photo-induced elastic cooperativity are Mott insulators exhibiting resistive switching, and metal oxide nano-crystals with a bistable regime at room temperature. | |||