| Membrane à haute densité d'énergie et durée de vie optimisée pour des systèmes de stockage électrochimique de l'énergie (High-density membrane of energy and life cycle optimized for systems of electrochemical storage of the energy) Quéméré, Samuel - (2018-02-08) / Universite de Rennes 1 - Membrane à haute densité d'énergie et durée de vie optimisée pour des systèmes de stockage électrochimique de l'énergie
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Langue : Français Directeur(s) de thèse: Pasturel, Mathieu; Drezen, Thierry Discipline : Chimie Laboratoire : ISCR Ecole Doctorale : Matière, Molécules et Matériaux Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie Mots-clés : supercondensateurs EDLC, charbon actif, frittage SPS, microstructure, capacité
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Résumé : Cette thèse a consisté en la fabrication d’électrodes de charbon actif frittées par SPS destinées aux supercondensateurs à double couche électrochimique. L’influence des paramètres de frittage (température, pression, durée du palier isotherme et vitesses de chauffe et de refroidissement) sur les propriétés structurales et microstructurales des pastilles de charbon actif a été évaluée par diffraction des rayons X, microscopie électronique à balayage et en transmission, spectrométrie de photoélectrons X, mesures de surface spécifique et de volume microporeux et détermination des propriétés mécaniques. Les performances électrochimiques des pastilles de charbon actif frittées sélectionnées pour leurs bonnes propriétés de volume microporeux, de résistance mécanique à l’électrolyte et de masse volumique élevée ont été déterminées par mesures galvanostatiques et de spectrométrie d’impédance. Un gain en capacité volumique de 31% a été obtenu pour un supercondensateur composé d’électrodes de charbon actif pur de 200 μm d’épaisseur frittées à 1100°C – 50 MPa par rapport à un supercondensateur composé d’électrodes de production de Blue Solutions. Cependant sa résistance série est deux fois supérieure à celle d’un supercondensateur de production de volume identique. Des résultats prometteurs de frittage multi-pastilles, possédant des propriétés microstructurales proches, indiquent une voie possible d’industrialisation du procédé SPS pour la fabrication d’électrodes frittées de charbon actif destinées aux supercondensateurs. Abstract : This thesis has consisted in the manufacturing of activated carbon electrodes sintered by SPS for Electric Double-Layer Capacitors (EDLCs). The influence of sintering parameters (temperature, pressure, isothermal dwell duration, heating and cooling rates) on structural and microstructural properties of sintered activated carbon pellets has been evaluated by X-ray diffraction, scanning and transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectrometry, specific area and microporous volume measurements and determination of mechanical properties. The electrochemical performances of sintered activated carbon pellets selected for their good properties in terms of microporous volume, mechanical resistance in the electrolyte and high density were determined by galvanostatic and impedance spectrometry measurements. A 31% increase of the volumetric capacity was obtained for a supercapacitor composed of 200 μm thick electrodes of pure activated carbon sintered at 1100°C – 50 MPa, relative to a supercapacitor composed of industrial electrodes from Blue Solutions company. However, its serial resistance is twice larger than that of an industrial of identical volume. Promising results of multi-pellet sintering, possessing close microstructural properties, indicate a possible way of industrialization of SPS process for the manufacturing of sintered activated carbon electrodes for supercapacitors. | |||